利用透射电子显微镜中的离轴电子全息术进行磁场分布测绘

摘要

本文提供了在透射电子显微镜中记录和解读离轴电子全息图的指南，以获得纳米尺度材料和器件中磁场的定量图像。

摘要

离轴电子全息术是一种强大的技术，通过在透射电子显微镜（TEM）中将电子波的两部分重叠形成干涉图样来实现，其中一部分电子波穿过样品上的感兴趣区域，另一部分则作为参考波。由此获得的离轴电子全息图可通过数字方法进行分析，以恢复电子波两部分之间的相位差，进而解释得到样品内部及周围静电势和磁感应的局部变化的定量信息。在对样品施加外部刺激（如升高或降低温度、电压或光照）的同时，可记录离轴电子全息图。本文介绍的实验方案描述了记录、分析和解释离轴电子全息图所需的实际操作步骤，重点聚焦于纳米尺度材料与器件内部及周围磁场的测量。文中详细阐述了离轴电子全息图的记录、分析与处理流程，以及相位图像的重建、解释和结果可视化。同时讨论了优化样品几何结构、显微镜电子光学配置及电子全息图采集参数的重要性，以及利用多个全息图的信息从记录信号中提取所需磁性贡献的必要性。这些步骤通过聚焦离子束（FIBs）制备的B20型FeGe样品（含有磁性斯格明子）的研究实例加以说明。最后探讨了该技术未来发展的前景。

引言

磁性纳米结构在纳米级逻辑、存储和自旋电子器件等应用中正日益受到重视^1,2,3,4,5。要实现对材料组分磁性性质的局域理解，需要发展具有纳米（nm）空间分辨率的磁表征技术，不仅能在投影模式下工作，还应具备三维成像能力，并理想地在样品经受外部刺激（如升降温、施加电压或光照）的同时进行表征。目前可用的磁表征技术包括磁光克尔效应显微术、磁力显微术、自旋极化扫描隧道显微术、自旋极化低能电子显微术、X射线磁圆二色性、X射线全息术以及扫描透射X射线显微术^{6,7,8,9,10,11}。

在透射电子显微镜中，磁性表征技术包括洛伦兹显微术的菲涅尔（Fresnel）和夫柯特（Foucault）模式、离轴电子全息术、微分相位衬度（DPC）成像以及电子磁圆二色性（EMCD）^6,7,12,13,14。本文重点介绍离轴电子全息术，该技术能够在实空间中对纳米尺度材料内部及周围的磁场进行定量测量，空间分辨率优于5 nm，既可实现投影二维测量，也可结合电子断层成像实现三维磁结构表征^13,14。

在透射电子显微镜（TEM）中，一束高度加速的电子穿过电子透明的（通常为固态）样品，从而获得其晶体学、化学、电子学和/或磁学结构信息，空间分辨率可达原子尺度。通常，将一个厚度小于<100 nm 的薄样品暴露于电子枪发射并经 60–300 kV 高压加速的电子束下，整个过程在高真空（<10^-5 Pa）环境中进行。利用电磁透镜将电子束聚焦到样品上，并进一步引导至一个或多个探测器。电子与样品内部的原子势以及样品内外的电磁场发生强烈相互作用。尽管这些信息被编码在电子波函数中，但传统的明场或暗场TEM图像仅记录到达探测器的电子强度变化，而关于其相位偏移的信息则丢失。这种所谓的“相位问题”同样存在于X射线和中子实验中。

其中一种能够测量电子波函数相位移动的技术是离轴电子全息术。关于电子波函数基本特性的更多细节，可参见其他文献¹⁵。电子全息术的概念最早由Dennis Gabor于1948年提出，旨在克服由于电子显微镜主成像透镜像差所导致的空间分辨率限制¹⁶。该技术能够记录电子波的振幅和相位信息。自20世纪90年代以来，随着场发射枪技术的发展，该技术已广泛应用于商用电子显微镜。尽管已有超过20种电子全息术的变体被报道，目前最常用且最灵活的类型是透射电子显微镜（TEM）模式的离轴电子全息术¹⁷，可用于高空间分辨率的电磁场映射^{18,19,20,21,22,23}。

离轴电子全息术的透射电子显微镜（TEM）模式涉及通过叠加电子波的两个部分形成干涉图样或全息图，其中一部分电子波穿过样品上的感兴趣区域，另一部分则为参考波（图1A）²⁴。相位偏移 Φ 可通过记录的离轴电子全息图经数字化方法重建，并结合公式1进行解释，从而提供关于静电势和磁矢势局部变化的定量信息²⁵。

 (1)

其中，C_E 是一个取决于显微镜加速电压的相互作用参数（在 300 kV 时，C_E = 6.53 × 10⁶ rad/(Vm)），V(x,y,z) 为静电势，A_z(x,y,z) 为磁矢势的 z 分量，z 与入射电子束方向平行，e 为基本电荷单位，h 为普朗克常数。静电和磁性对相位偏移的贡献可以通过多种方式分离，例如结合样品翻转前后记录的电子全息图信息、在样品磁性居里温度上下记录的电子全息图信息，或在不同显微镜加速电压下记录的电子全息图信息^13,26。一旦提取出相位偏移中的磁性贡献 Φ_m（即公式 1右侧的第二项），即可通过其一阶导数利用公式 2获得沿电子束方向投影的面内磁感应强度 Β_p。

 , (2)

其中  和 。

随后可使用等高线和颜色来显示磁感应图，从而提供薄膜或纳米结构磁场的可视化表征^{26,27,28,29,30,31}，如下所述。磁相图像和磁感应图的解读必须格外谨慎：首先，因为它们表示的是三维（3D）磁矢量场的二维投影；其次，因为它们对磁场的面外分量 Β_z 不敏感；第三，因为它们整合了来自样品内部和外部磁场的信息。幸运的是，目前可通过基于反投影^{32,33,34,35,36,37} 或基于模型^38,39,40 的重建算法，从磁相图像的断层扫描倾斜系列中恢复三维磁信息。

材料磁性特性的透射电子显微镜研究通常在无磁场条件下进行，即关闭传统的物镜，转而使用非浸没式洛伦兹透镜或像差校正器的转移透镜作为主成像透镜。在聚光镜与物镜之间增设额外的样品台⁴¹，或采用双物镜系统以抵消样品位置的磁场⁴²，也有助于实现无磁场环境。在无磁场条件下对样品进行成像记录，通常称为洛伦兹显微术。洛伦兹透射电子显微术是一种快速检测样品在外加刺激下磁性状态的技术。然而，该方法通常仅用于定性分析，且由于样品局部厚度变化引起的菲涅尔条纹干扰，难以直接应用于最小纳米结构中磁场的研究。根据显微镜的具体配置和所研究样品的特性，可采用多种不同的成像、衍射或谱学技术（如差分相位衬度成像和电子磁圆二色性）来实现透射电子显微镜中的磁性表征。

离轴电子全息术常与一种更简单的、尽管定量性较差的技术——离焦菲涅耳成像（即洛伦兹显微镜的菲涅耳模式）结合使用，尤其适用于磁畴壁的研究。与离轴电子全息术类似，菲涅耳离焦图像中的衬度来源于电子束在样品内部及外部由面内磁分量引起的电子折射。作为一级近似，厚度为 t 的样品中面内磁感应强度 Β_xy 会导致入射电子束偏转一个角度 ，其中 λ 为（相对论性）电子波长。在使用菲涅耳离焦成像时，磁畴壁的位置在离焦的明场图像中表现为暗线或亮线。此类图像中的相位信息可通过求解强度传输方程⁴³来恢复。然而，视场边缘边界条件的未知可能导致重建相位出现误差。

相比之下，在使用洛伦兹显微镜的傅科模式时，会采用一个光阑，仅允许朝特定方向偏转的电子参与成像。需要注意的是，扫描透射电子显微镜中的微分相位衬度（DPC）成像与洛伦兹显微镜的菲涅尔模式所记录的信号分别近似正比于电子波相位偏移的一阶和二阶导数。因此，这些信号可能受到样品局部厚度和成分变化的强烈影响，这些非磁性因素的衬度贡献可能掩盖磁性效应对图像衬度的影响^6,7。

从实验角度来看，离轴电子全息术的透射电子显微镜（TEM）模式需要使用静电双棱镜，该双棱镜通常为一根细的导电金属丝，放置在显微镜中靠近共轭像平面之一的位置。通过对双棱镜施加电压，使物波与参考电子波重叠（图1A），从而形成电子全息图，该全息图可记录在电荷耦合器件（CCD）相机或直接电子计数探测器上⁴⁴。

通常通过调节聚光镜消像散器的设置，使电子束呈现高度椭圆形，以在垂直于双棱镜的方向上最大化电子束的横向相干性，同时保持足够的电子计数。将样品上感兴趣的区域定位，使其覆盖部分视场，而参考全息图通常从相邻的真空区域或薄而洁净的支撑膜区域获得。图1B所示实验在一台像差校正的透射电子显微镜（TEM）中进行，工作电压为300 kV。该显微镜具有较大的（11 mm）极靴间隙，并配备了两个电子双棱镜。在这些实验中，仅使用其中一个双棱镜来记录电子全息图。使用多个双棱镜的优势在其他文献中有详细描述^45,46。Fresnel离焦图像和离轴电子全息图通过传统的2k × 2k CCD相机或4k × 4k直接电子计数探测器记录。通过将物镜调节至较小的负激励状态，补偿物镜及附近透镜的残余磁场，从而在样品位置实现无磁场环境，建立洛伦兹模式。随后，像差校正器单元的第一级转移透镜被用作非浸没式成像透镜。样品可在剩磁状态（零磁场）下成像，也可在预校准的磁场中成像⁴⁷，该磁场可通过激励常规显微镜物镜产生。该显微镜物镜的双线圈结构允许在负向和正向垂直方向施加-150 mT至1.5 T范围内的磁场，从而可在施加垂直磁场的同时倾斜样品，在透射电镜中原位研究磁化反转过程。尽管原则上可使用专用的磁化样品台施加面内磁场，但在本研究中未使用此类样品台。

方案

1. 电子显微镜校准

1. 通过加载专用的对中文件，将透射电子显微镜（具体信息见材料表，代表性结果部分的图1B）切换至洛伦兹模式。
   1. 将样品（例如，附着在直径为3 mm的铜网上的微米级薄片；样品制备细节见代表性结果部分的图1C；此处研究的材料为可承载磁斯格明子的B20型FeGe）装入透射电镜样品杆中（具体信息见材料表）。
   2. 执行显微镜的标准准备工作（例如，填充冷阱）和对中操作（例如，电子束偏移、枢轴点、旋转中心、聚光镜像散以及样品的等心高度）。
      注：当显微镜设置（成像模式、物镜电流、枪透镜、束斑大小）、双棱镜、样品位置或温度发生改变后，可能需要重新对中显微镜。
2. 利用样品上的薄非晶区域，通过图像采集与处理软件实时监测该区域的傅里叶变换，校正洛伦兹透镜的二重像散。
   注：如果样品上没有非晶区域，则可使用单独的交叉光栅或薄的非晶碳膜进行校正。在完成对中和像差校正后，需将待研究的样品重新装入显微镜。此注释同样适用于步骤1.3。
3. 如具备相应功能，使用适当的软件调节显微镜的像差校正器。
   ​注：对于空间分辨率达纳米级的电磁场映射，可能无需进行高阶像差校正。
4. 调节显微镜的放大倍数以获得所需的视场，理想情况下图像中应包含至少占图像10%面积的真空区域。
5. 将样品移出视场。
   1. 插入双棱镜，并根据样品方向调整其取向（通常与样品边缘平行）。
   2. 向双棱镜施加所需电压，通常施加速率不超过1 V/s，以避免损坏。
6. 通过调节聚光镜像散，设置椭圆形电子束条件，并使电子束居中。
   注：为避免损坏，请勿将电子束聚焦到双棱镜上。
7. 通过精细调节电子枪和聚光镜的像散参数，最大化全息干涉条纹的对比度。
   注：可使用采集控制软件实时监测条纹的对比度和间距。
8. 等待15–30分钟，使电子束、显微镜、双棱镜和样品达到稳定状态。
   注：放大倍数和双棱镜电压的选择取决于期望的视场、空间分辨率以及重建相位中的信噪比。
9. 根据感兴趣区域的尺寸确定放大倍数。
   注：理想情况下，全息图中应包含一个小的真空区域（约占视场的10%）。
10. 根据期望的重叠宽度和空间分辨率调节双棱镜电压。
    ​注：电子光学空间分辨率最多为全息干涉条纹间距的两到三倍，具体取决于用于重建全息图的掩模尺寸（详见代表性结果部分）。放大倍数和双棱镜电压可能需要迭代优化。通常情况下，放大倍数越高或双棱镜电压越低，重建相位中的条纹对比度和信噪比越好，但空间分辨率越差。

2. 感兴趣区域

1. 通过将感兴趣区域移至视野范围内，选择样品上的目标区域。
   注意：感兴趣区域通常应靠近样品边缘（或靠近一片薄而洁净的支撑膜），因为全息图需要参考波与穿过样品感兴趣区域的物波发生干涉，同时全息图中应包含一个真空区域（理想情况下约占视野的10%）。
2. 如有需要，使用透射电子显微镜样品台的温度控制器调节样品温度。在冷却样品前，先冷却显微镜的冷阱。确保镜筒处于尽可能高的真空状态，以避免污染物或冰在样品上沉积。
   ​注意：样品温度稳定可能需要额外的等待时间。

3. 洛伦兹透射电子显微镜（Fresnel 离焦成像）

1. 样品的剩磁状态
   1. 对于离焦菲涅耳成像，切换回圆形束照明。如有需要，将双棱镜移出视场。
      ​注意：圆形束和椭圆束照明的聚光镜参数通常可通过电子显微镜控制软件保存并调用。
   2. 改变洛伦兹透镜的离焦量（例如以±200 µm的倍数变化），以记录菲涅耳离焦图像。通过显微镜控制软件中的脚本控制离焦图像的采集。
   3. 设置所需的曝光时间，并使用相机控制软件记录正焦、欠焦和过焦图像（参见结果示例部分的图2）。
2. 样品的磁场演化
   1. 通过调节常规物镜电流（在保持洛伦兹模式的同时）或（如适用）磁化透射电镜样品台线圈中的电流，改变施加于样品的磁场。
   2. 调整样品的等中心高度和离焦量。
   3. 检查显微镜的对中状态（见第1.1节）。
   4. 设置曝光时间，并使用相机控制软件记录正焦、欠焦和过焦图像。
   5. 根据需要改变施加的磁场、样品倾斜角度和/或温度（使用透射电镜样品台的温度控制器），以追踪样品的磁响应，并选择适合离轴电子全息术的合适条件。

4. 离轴电子全息术

1. 样品的零磁场状态
   1. 切换回椭圆束条件，并将双棱镜移至视场中心。
      1. 检查样品、双棱镜和显微镜的对准情况。
      2. 等待10-30分钟以获得稳定条件后，对样品进行聚焦。
   2. 将样品上感兴趣的区域置于视场内（参见步骤2.1）。
   3. 设置所需的曝光时间，并使用相机的控制软件记录单张或多张电子全息图。
   4. 将样品上感兴趣的区域移出视场，并使用相机的控制软件记录单张或多张参考全息图。
      注：步骤4.1.3和4.1.4中的曝光时间和全息图数量通常选择相同。
2. 样品的磁场演化
   1. 改变施加在样品上的磁场（参见步骤3.2.1）。
   2. 设置椭圆束条件，该条件通常取决于物镜的设置。
   3. 重新对准样品、双棱镜和显微镜（参见步骤1.6），并对样品进行聚焦。
   4. 将感兴趣的区域置于视场内。
   5. 设置所需的曝光时间，并使用相机的控制软件记录单张或多张电子全息图。
   6. 将样品上感兴趣的区域移出视场，并使用相机的控制软件记录单张或多张参考全息图。
      ​注：步骤4.2.5和4.2.6中的曝光时间和全息图数量通常选择相同。
   7. 针对每个期望的施加磁场值和/或施加电压或样品温度值重复上述步骤，以及在翻转样品前后也进行重复。
      1. 检查外部刺激的变化是否导致显微镜、电子束、双棱镜和/或样品的不稳定性，以及是否需要额外的等待时间以达到稳定状态。
      2. 特别注意设计实验，以实现相位中磁性贡献与静电贡献的分离。
         ​注：实现这种分离的方法有多种¹³。此处通过改变样品温度使其进入顺磁状态，进而评估在不同样品温度下记录的相位图像之间的差异。
3. 对记录的电子全息图进行数字处理。
   1. 利用商业软件或自行编写的软件重建电子全息图，以计算振幅和相位图像。
      注：通常采用基于傅里叶变换的重建方法（全息图重建的详细信息参见代表性结果部分）。
   2. 对图像在放大倍数、位置和角度上进行对齐，如有必要，去除几何畸变。结合多张相位图像的信息，分离相位中磁性贡献与静电贡献（具体细节参见代表性结果部分的图3）。

结果

下图所示结果来自对单晶 FeGe 样品中磁斯格明子的洛伦兹显微术和离轴电子全息术研究。

透射电镜样品制备。使用配备镓聚焦离子束（Ga FIB）、微操纵器和气体注入系统的双束扫描电子显微镜，制备用于透射电镜（TEM）观察的单晶B20型FeGe电子透明样品。聚焦离子束（FIB）切割采用30 kV和5 kV的离子束，束流范围为6.5 nA至47 pA。采用提拉法⁴⁸制备薄片样品，并将其固定在铜网（图1C）上。为减少因帘幕效应引起的厚度不均，在FIB切割前先在晶体表面沉积非晶碳层。残留的离子束辐照损伤通过低能量（<1 keV）的氩离子束溅射进行消除⁴⁹。最终样品的宽度、高度和厚度分别约为15、10和0.1 µm。

磁成像-洛伦兹显微术。通过洛伦兹显微术记录离焦像（Fresnel defocus images），首先在室温及低温（低于FeGe的居里温度）下研究了FeGe样品的磁状态，该状态预期遵循如图4A所示的磁场vs温度相图。

B20型FeGe在室温下呈顺磁性。当温度低于278 K（即居里温度）时，会根据所施加的磁场形成不同的磁构型⁵⁰。在本研究中，使用双倾液氮冷却透射电子显微镜（TEM）样品台，在室温及低温条件下均记录了图像。样品温度通过温度控制器及相机控制软件进行监测和调控。在居里温度以下，FeGe在无外加磁场时通常具有螺旋磁结构。这种磁结构在薄TEM样品的洛伦兹（弗雷斯内尔离焦）图像中产生类似迷宫的黑白对比条纹，如图4B所示。

FeGe 的特征磁性参数，例如其交换常数、Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用常数以及饱和磁化强度 M，决定了螺旋相的平衡周期（约 70 nm）以及磁饱和的临界磁场（320 mT）。通过对外加垂直磁场的样品施加物镜的轻微激励，可使 Bloch 型磁斯格明子晶格从螺旋态形成。在本研究使用的显微镜中，6% 的激励可提供约 100 mT 的磁场。根据透射电子显微镜（TEM）样品厚度的不同，成像螺旋结构或斯格明子晶格所需的典型离焦值范围为 300 µm 至 1 mm。

图2 显示了在100 K样品温度下，施加100 mT垂直磁场条件下记录到的Bloch型磁斯格明子的菲涅耳离焦图像，其中磁场通过传统的显微镜物镜施加。在施加磁场的同时对样品进行冷却，会形成规则的密堆积Bloch型磁斯格明子晶格⁵¹。根据离焦符号的不同，每个磁斯格明子的衬度表现为强度极大值或极小值，分别如图2A和图2B所示。

磁成像-离轴电子全息术。采用FIB铣削制备的FeGe薄片的离轴电子全息图，均按照上述方法在室温及临界温度以下进行记录。

图3A 显示了在200 K样品温度下，对B20型FeGe在施加100 mT磁场冷却后记录的离轴电子全息图。双棱镜施加了120 V电压， resulting in 全息干涉条纹间距为2.69 nm，全息干涉条纹对比度约为25%。

振幅和相位的重建涉及在全息图的傅里叶变换中数字选择其中一个侧带（图3B），将侧带中心处具有软边缘的圆形掩膜之外的所有区域置零，将掩膜后的侧带在傅里叶空间中居中，然后计算其逆傅里叶变换，从而得到一幅包含振幅和相位信息的实空间复波图像。实空间复波函数的相位 Φ = arctan (i/r) 和振幅 由其实部 r 和虚部 i 计算得出。相位（图3C）最初以模 2π 计算，因此包含相位不连续性，可通过合适的算法进行解包裹，得到解包裹后的相位图像（图3D）。有关重建过程的更多细节及相应的开源软件，可参见其他文献^52,53,54。

采用类似的方法仅从真空环境中记录参考全息图。将参考全息图的重建相位从样品全息图的相位中减去，以消除与显微镜成像和记录系统相关的相位伪影。随后将样品加热至室温，并采用与低温条件下相同的程序记录样品全息图（图3E）和真空参考全息图。由于FeGe在室温下为顺磁性，电子光学相移完全来源于静电势（平均内势）对相位的贡献。通过计算在室温和低温下（经真空参考全息图校正后）对齐的相位图像之间的差值，可单独获得磁性相移（图3F）。相位图像的相减需进行亚像素级对齐。最终的磁性相位图像提供了关于样品内部及周围沿电子束方向积分的磁感应强度面内分量的信息（见方程2）。

通过向磁相位图像添加等高线（例如，计算其选定倍数的余弦值），可以获得面内投影磁感应强度的可视化表示。其导数也可用于生成颜色，其中色调和强度分别表示面内投影磁感应强度的方向和大小。图5A展示了从图3所示的离轴电子全息结果中获得的FeGe中布洛赫型磁斯格明子的代表性磁相位图像。对应的磁感应强度分布图如图5B所示。

可通过磁相位图像进一步分析样品中面内磁化的投影分布，所用方法包括无需模型的⁵⁵或基于模型的⁴⁰算法。图5C展示了利用基于模型的迭代重建算法⁴⁰，结合通过透射电子能量损失谱测定的TEM样品厚度，从图5A所示的磁相位图像中获得的面内磁化分布图。磁化强度以kA/m为单位，显示出磁斯格明子因紧密排列而形成的六边形结构。在斯格明子核心区域，自旋方向与电子束传播方向平行，其尺寸约为8 nm。测得的磁化强度峰值约为135 kA/m，与考虑了表面扭曲及非磁性损伤表层存在情况下的平均值吻合良好⁵⁶。类似方法可用于系统研究自旋结构随外加磁场和温度变化的演化行为。

图1：离轴电子全息术基本装置及样品结构示例。（A）离轴电子全息术的光路示意图。（B）本研究所用透射电子显微镜的照片。该显微镜配备有场发射电子枪、像差校正器、洛伦兹透镜以及两个电子双棱镜，工作电压为300 kV。（C）通过聚焦离子束（FIB）加工制备的B20型FeGe透射电镜样品的二次电子扫描电镜图像，样品附着于铜制TEM载网（样品的透射电镜图像见图2B）。比例尺 = 500 µm。缩写：OA = 开放光阑；Ltz = 洛伦兹；SA = 选区；e^- = 电子；TEM = 透射电子显微镜。请点击此处查看该图的放大版本。

图2：B20型FeGe中Bloch型磁斯格明子的菲涅耳离焦图像。（A）欠焦和（B）过焦条件下拍摄的FeGe薄片中Bloch型磁斯格明子图像，样品通过聚焦离子束（FIB）铣削制备，在100 K温度下记录，外加垂直于样品平面的100 mT磁场。离焦值为±500 µm。图像中宽而波状的暗对比带是由于衍射对比产生的晶体弯曲条纹。插图显示了图像的放大区域。比例尺 = 2 µm。请点击此处查看该图的放大版本。

图3：离轴电子全息图的重建。（A）在200 K样品温度下，施加100 mT垂直于样品平面的磁场时，记录的B20型FeGe薄片的实验离轴电子全息图。插图为全息图局部区域的放大图；比例尺 = 200 nm。（B）全息图的傅里叶变换结果，包含一个中心频带、两个侧频带以及来自双棱镜边缘菲涅耳条纹的条带。其中一个侧频带的放大图显示了与磁斯格明子有序排列相关的衍射斑点；比例尺 = 0.4 nm^-1。（C）通过对其中一个侧频带进行逆傅里叶变换得到的包裹相位图像；比例尺 = 200 nm。（D）解包裹后的相位图像；比例尺 = 200 nm。（E）在室温下、无外加垂直磁场条件下记录的同一区域的解包裹相位图像；比例尺 = 200 nm。（F）通过将200 K下记录的相位图像与室温下记录的相位图像在亚像素精度下对齐后相减，得到的最终磁相图像的一部分；比例尺 = 200 nm。请点击此处查看此图的放大版本。

图4：FeGe的磁场-温度相图。（A）B20型FeGe的相图，显示磁性状态随温度的变化。（B）通过聚焦离子束（FIB）加工制备的FeGe薄片中典型螺旋磁态的离焦菲涅尔像，在零外加磁场下于260 K样品温度下记录。比例尺 = 2 µm。缩写：PM = 顺磁相；T_c = 居里温度；FIBs = 聚焦离子束。请点击此处查看该图的放大版本。

图 5：磁性相位偏移的定量分析。（A）在200 K样品温度下，施加100 mT垂直于样品平面的磁场时，B20型FeGe中Bloch型磁斯格明子的磁性相位偏移Φ_m。（B）通过显示磁性相位图像的倍数余弦值，并叠加由其导数生成的颜色所构建的磁感应图。相位轮廓间距为2π/20~0.314弧度。（C）基于（A）中所示磁性相位图像，采用基于模型的迭代重建算法获得的面内投影磁化分布。比例尺 = 50 nm。请点击此处查看该图的放大版本。

讨论

离轴电子全息术能够以纳米级空间分辨率对纳米材料的磁性进行完全定量测量，无论是在投影模式下，还是在与电子断层扫描技术结合时实现三维成像。这些优势使得该技术在磁性纳米结构的高空间分辨率表征方面，区别于基于X射线和中子的技术。然而，在实验设计与实施过程中，以及数据分析阶段，都需要格外谨慎。以下提及一些需要考虑的因素：首先，磁性材料通常对离子束溅射诱导的伪影较为敏感，这可能导致透射电子显微镜（TEM）样品表面形成有缺陷、非晶态和/或非磁性层。此外，这些材料可能需要储存在惰性气体环境或真空中，以防止氧化。同时，采用 FIB milling 制备的TEM样品体积小且脆弱，因此通常不建议使用镊子等机械工具操作。取而代之的是，可使用真空镊子将样品装入TEM样品 holder 中。

第二，传统的冷却型透射电子显微镜（TEM）样品台（例如本研究中所使用的样品台）可能由于样品托架、螺丝以及导热导线的温度变化而引入样品漂移。样品漂移通常在10至40分钟的时间范围内逐渐减缓至可接受的水平。第三，在冷却实验过程中，可能会出现电子束诱导的电荷积聚，尤其是在研究含有绝缘材料的样品时。电荷积聚会缓慢改变记录相位图像中的静电贡献，这种变化可能随样品温度、电子束照射强度以及样品位置而变化。有时，在样品表面镀上一层薄碳（C）有助于减少电子束诱导的电荷积聚。

第四，透射电子显微镜（TEM）中的磁成像实验需要具备电子透明性的样品。此类样品的制备方法已在代表性结果部分简要描述。在实验的设计、实施和结果解读过程中，必须考虑样品的形状，因为从"薄膜"样品获得的结果可能与块体样品的结果有所不同。例如，TEM 样品中的磁畴通常更小，退磁场也比块体材料中更强。然而，从薄的 TEM 样品测得的磁性参数，如饱和磁化强度和磁畴壁宽度，通常与块体材料中获得的数值相符。

第五，使用传统显微镜物镜对样品施加垂直磁场时，会导致图像放大倍数和旋转发生变化，因此在进行数字图像对齐之前应先校正这些变化。相位图像之间即使存在轻微错位，也可能导致将错位伪影误判为磁性对比度。

展望未来，电子全息断层扫描技术为材料中磁场和磁化分布的三维重构提供了途径，其基于背投影算法³⁴或模型驱动算法⁴⁰进行断层重建。此类实验需要获取和处理大量图像，包括在每个样品倾斜角度下从相位中扣除平均内势的贡献。断层扫描实验易受长时间实验过程中样品变化、随样品倾斜角度变化的动态衍射效应、不完整数据集采集导致的伪影，以及未对准和图像畸变等因素的影响。自动化数据采集与分析工作流程有望克服其中部分问题。其他未来的实验发展方向可能包括设计复杂的磁化线圈，以及在对样品施加多种外部刺激的同时，开展时间分辨离轴电子全息实验以研究磁性翻转过程 。

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
材料
B20型锗化铁单晶			被研究材料
软件
像差校正软件	CEOS	2.21.49	用于像差校正的软件
Gatan 显微镜套件（GMS）	Gatan	3.41	用于控制 Gatan K2 IS 相机的软件
Holoworks	Holowerk	6.0 beta	全息图重建软件
技术设备
Cu Omniprobe 载网	Omniprobe	AGJ420	用于透射电镜薄片的支撑载网
直流高压电源	Fug Elektronik	HCL 14M-1250	双棱镜电压供应与控制器
直接电子计数探测器	Gatan	GATAN K2 IS	洛伦兹成像与全息图采集
双倾液氮冷却透射电镜样品台	Gatan	GATAN model 636	样品台
聚焦离子束扫描电子显微镜	Thermo Fisher Scientific	FEI Helios NanoLab 460F1 FIB-SEM	样品制备
液氮冷却透射电镜样品台温度控制器	Gatan	GATAN model 1905	样品温度控制器
透射电子显微镜	Thermo Fisher Scientific	FEI Titan G2 60-300 FEG TEM	洛伦兹显微术与电子全息术