方法文章

一种用于极紫外光刻中锡颗粒污染控制的集成多方法模拟框架

DOI：

10.3791/69818

⸱

2026年3月27日

 ,  ,  ,  , 
1School of Nuclear Science and Technology, Lanzhou University

本文内容

摘要

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

本方案旨在指导用户使用集成的模拟框架，以实现极紫外（EUV）和新兴蓝光X射线（Blue-X）光刻技术中的锡碎屑控制，结合动力学建模、玻尔兹曼输运方程（BTE）以及基于密度泛函理论（DFT）的方法，评估离子相互作用和氢辅助清洗过程。

摘要

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

本方案是一种概念性、集成化的建模框架，通过代表性结果进行说明，指导用户结合玻尔兹曼输运方程（BTE）、粒子模拟-网格法（PIC）和动力学模拟，研究极紫外（EUV）光刻中的锡（Sn）碎片缓解问题。该方案涵盖Mo/Si多层膜镜面（MLM）的反射率、溅射产额、植入深度、动力学建模以及BTE计算。采用BTE和PIC模拟求解氢等离子体的电子能量分布函数（EEDF），并分析在不同等离子体条件下高能Sn离子的产生与加速过程。同时量化了氢气流对离子减速和辐射效率的影响。基于SnxHy物种的电离截面和解离通道，利用密度泛函理论（DFT）方法计算Sn-H碰撞的相互作用势，用于确定植入深度。此外，采用半经验公式计算Sn碎片与MLM表面Ru涂层相互作用所产生的MLM反射率和溅射产额。通过执行本方案，用户可获得与Sn碎片控制相关的关键物理参数，包括在不同氢等离子体EEDF条件下的溅射产额、植入深度、MLM反射率以及SH4的形成情况。这些输出结果可用于对EUV光刻系统中的污染、清洁和检测过程进行系统性评估。

引言

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

极紫外光刻（EUVL）是推动集成电路微型化的尖端技术，能够实现小于2 nm特征结构的图形化。在典型的EUV光源中，首先由Nd:YAG激光器的预脉冲将锡（Sn）微米级液滴汽化并电离，随后使用工作波长为10.6 µm的CO2激光器对生成的等离子体云进行再加热，从而产生极紫外辐射，并由Mo/Si多层膜镜（MLM）收集1,2。对于ASML等公司开发的商用系统，光源功率已达到可用于大规模生产的水平。然而，持续的研究——特别是在中国——仍集中在提升CO2激光产生的锡等离子体的效率上。

极紫外（EUV）光源面临的一个主要挑战是高能锡（Sn）离子的产生。使用高强度CO2激光脉冲照射锡滴会产生能量在keV量级的离子，这些离子可能损坏多层膜反射镜（MLM），从而缩短系统寿命3,4,5。为了减少离子引起的损伤，通常采用氢气（H2）作为缓冲气体。通过碰撞减速，H2可抑制锡离子的传输，减少到达光学元件的碎片。因此，可靠的阻止本领数据以及精确的Sn–H相互作用模型对于优化光源的效率和耐久性至关重要5,6,7。

另一个重要问题与锡（Sn）碎片在真空腔室内表面的沉积有关，尤其是位于等离子体附近的收集镜。即使很薄的锡涂层也会降低极紫外光（EUV）的反射率，导致光学性能和运行稳定性下降8,9,10。一种可行的工业解决方案是持续注入氢气（H2）作为背景气体11。在此方法中，氢自由基通过以下放热反应刻蚀锡涂层，生成易挥发的氢化锡（SnH4），后者通过抽气系统被清除。

Sn(s) + 4H(g) → SnH4(g)，

尽管该方法在增强锡（Sn）去除效果方面有效，但会引发新的问题。由H2等离子体解离产生的氢自由基可引发SnH4的链式分解反应，重新生成锡（Sn），导致二次污染9。此类过程会降低清洗效率，并可能影响反射镜的稳定性和光学性能。因此，深入理解锡氢化物的形成、分解及其表面相互作用，对于改进基于氢的清洗方法至关重要。近期的表面研究表明，表征锡氢化物及其中间产物对于准确识别污染途径并抑制锡的再沉积具有重要意义12。

尽管已有这些努力，Sn–H等离子体化学中的关键方面仍未得到充分表征。特别是在极紫外光（EUV）相关的等离子体条件下，Sn-H物种（如Sn2H2和SnHx）的结构、反应性、裂解行为以及生成/解离速率仍缺乏直接的实验验证13。此外，Sn-H等离子体中的副反应路径、决定其发生概率的因素、有害反应的关键阈值以及长期运行稳定性尚未得到系统研究14。

综上所述，这些问题凸显了从原子与分子物理、等离子体物理以及量子化学的角度对等离子体-表面相互作用开展基础研究的必要性。现有的建模方法通常仅关注锡（Sn）碎片控制的孤立方面，例如锡离子的产生、氢气（H2）对高能锡离子的阻止能力，或离子-表面相互作用，因此无法完整描述污染-清洁-检测的全过程。为克服这些局限，我们致力于开发一种集成化的模拟方案，结合粒子模拟（PIC）、玻尔兹曼输运方程（BTE）分析、密度泛函理论（DFT）和动力学建模。极紫外（EUV）光源的研究涉及多个耦合过程，包括激光-液滴、激光-等离子体、等离子体-等离子体以及等离子体-气体相互作用。本方案描述了一个集成的模拟框架，结合流体动力学、粒子模拟（PIC）和密度泛函理论（DFT）方法，用于模拟锡（Sn）碎片的抑制及氢气清洁过程。该方案为研究锡碎片的产生、输运、表面相互作用以及氢辅助清除提供了统一且可重复的工作流程。下一部分将详细说明该方法的逐步实施过程。

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方案

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

注意：整体工作流程，包括流体、动力学和量子化学方法的整合。该工作流程如图1所示（红色框内部分）。

显示等离子体参数和动理学代码集成过程的磁流体动力学代码示意图。
图1．极紫外光刻集成仿真框架示意图。缩写：MLM = 多层膜反射镜；PIC = 粒子模拟-网格法；BTE = 玻尔兹曼输运方程；EEDF = 电子能量分布函数。请点击此处查看此图的放大版本。

1. 多层膜反射率模拟

  1. 设置多层膜参数。在极紫外（EUV）光源中使用Mo/Si多层膜（MLM）作为集光器。定义Mo/Si多层膜反射镜（MLM）结构，其各层厚度如下：Mo（1.950 nm）、Mo-on-Si（0.806 nm）、Si（3.843 nm）和Si-on-Mo（0.386 nm）15。
  2. 评估表面保护材料。由于Mo/Si表面易发生氧化和碳化，导致光学性能随时间下降，因此需考虑采用Ru、RuO2、ZrO2和TiO2涂层，以评估其抗氧化和抗碳化能力16。
  3. 计算多层膜反射率。利用折射率数据，评估带有Ru封盖层的Mo/Si多层膜的反射率，从而定量分析保护性能与光学效率之间的权衡关系。
    复折射率公式，n(ω)=1-(nₐrₑλ²/2π)(f₁⁰-if₂⁰)，方程分析。
    静态平衡方程 δ=na*re*λ^2*f1'/2π，科学公式，用于教学。
    散射方程；β=na*re*λ²/2π*f2⁰(ω)；光学分析公式。
    注：δ 和 β 值可从劳伦斯伯克利国家实验室X射线光学中心获取17。
  4. 多层膜反射率与Ru封盖层的关系：利用折射率数据，计算封盖层厚度变化对反射率的影响。比较结果以确定光学效率与耐久性之间的权衡（图2）。
  5. 输出与可重复性检查点：通过在13.5 nm处生成反射率-厚度曲线（如图2所示），或与Liu等人报道的参考值一致，确认本节操作成功执行15。

不同薄膜厚度下的反射率与入射角关系图；光学分析结果。
图 2．Ru 封盖层厚度不同的 Mo/Si 多层膜的反射率。 请点击此处查看此图的放大版本。

2. 溅射产额计算

  1. 应用山村公式。使用山村等人提出的公式计算溅射产额（Y）。.18Equation for static equilibrium in material analysis, showing energy thresholds and stress factors.
  2. 计算阻止截面。评估核（Sn）和电子（Se使用公式(3)–(4)计算停止截面。
    Equations for static equilibrium analysis, showing mathematical expression for stress calculation.
    和Equation describing compound interactions; formula shows variables m, Z, E<sub>r</sub>; complex calculation.
  3. 确定常数。使用公式（5）计算经验常数 K
    Static equilibrium equation K for mass interaction; formula representation in research.
    何处 Z1 Z2 分别表示入射弹丸和靶材料的原子序数；m1 和 m2 分别表示入射弹丸和靶材料的质量。 Er 和 Eth 分别为降低后的能量和阈值能量 Es 是靶材的表面结合能18.
  4. 执行步骤：通过运行所示的 Python 脚本计算溅射产额 图3. 使用所示的 Python 脚本实现山田公式 图4确保计算机已安装 Python 3 和 NumPy 库。执行如下所示的 Python 脚本 图3 生成一个名为 yield.dat 的双列文本文件，其中包含计算得到的溅射产额，如所示 图5.
  5. 可重复性检查点：通过生成 Sn 离子轰击 Ru 时的溅射产额-入射能量曲线，确认本部分操作成功执行图5）。验证所计算的 Ar 在 Ru 上的溅射产额是否在 ±30% 范围内与已发表的实验数据一致，以此作为校准检查。

用于计算 Sn 离子在 Ru 上溅射产额的 Python 代码片段；数据输出至文件。
图 3．用于计算溅射产额的 Python 脚本。 请点击此处查看此图的放大版本。

法向入射时的山村溅射产额公式；代码片段，能量单位为 eV，原子计算。
图 4．用于山村公式的 Python 脚本。 请点击此处查看此图的放大版本。

Ar/Ru 和 Sn/Ru 的溅射产额随入射能量变化的曲线图，显示实验数据趋势。
图 5。Ar 在 Ru 中以及 Sn 在 Ru 中的计算溅射产额。 左图：Ru；右图：Sn 在 Ru 中。采用步骤 2.1 中描述的 Yamamura 等人公式。本研究模拟结果与 Wu 等人26 和 Laegreid 等人27 的研究结果进行了比较。请点击此处查看该图的放大版本。

3. 植入深度模拟

  1. 选择合适的模型。在 RustBCA 代码19 中使用 KrC 势来描述离子与固体之间的相互作用：核势能方程，V(r)=Z1Z2e²/r，物理学研究示意图中的公式
  2. 定义屏蔽函数。将 Φ(r/a) 表示为指数项的和：
    统计物理方程；级数求和公式；数学表达式。
    1. 根据以下方程表达 KrC 势中参数 a 的值，其中其他参数 ci 和 di 来自 表 1。静态平衡公式，\( a_F = 0.8853a_B(Z_1^{1/2} + Z_2^{1/2})^{-2/3} \)。
  3. 执行步骤：运行 图 6 所示的 Python 脚本以计算注入深度，该脚本中已集成 RustBCA 的执行命令：
    1. 输入命令 = "cargo run --release 1D "+ InputFile
    2. 然后，输入 os.system(command)
  4. 打开 图 6 所示的 Python 脚本，根据脚本设置参数并运行，生成一个名为 depth.dat 的两列文本文件，其中包含计算得到的注入深度。
  5. 可重复性检查点：通过生成 Sn 的平均注入深度（图 7）来确认本节执行成功。
c1c2c3d1d2d3
0.190950.473670.335380.278540.637171.91925

表1：KrC势能中涉及的参数ci和di。

用于模拟能量沉积的 Python 脚本；包含文件输入/输出、数据处理和输出存储。
图 6．用于计算注入深度的 Python 脚本。 请点击此处查看此图的放大版本。

离子注入深度分布；直方图与曲线图；2.0 keV 和 3.0 keV 下的离子能量比较。
图 7。Sn 离子在 Ru-Mo-Si 多层膜反射镜中计算得到的注入深度。左侧：10000 个入射 Sn 离子在两种入射能量下的注入深度分布，分别为 2.0 keV（黄色）和 3.0 keV（蓝色）；右侧：Sn 的平均注入深度。计算采用 RustBCA 中实现的 KrC 势函数，详见实验方案第 3.1 步。 请点击此处查看该图的高清版本。

4. 阻止本领计算

  1. 以氢气作为缓冲气体。为减轻千电子伏特（keV）级锡离子（Sn离子）对多层膜镜（MLM）的损伤，引入氢气作为缓冲气体。
    注意：因此，在氢气存在条件下，keV级锡离子在多层膜镜表面的阻止本领和溅射效应仍是关键问题。
  2. 使用基于密度泛函理论（DFT）的势函数。将计算得到的氢-金属体系原子间势函数同时拟合为齐格勒-比尔斯克-利特马克（Ziegler–Biersack–Littmark, ZBL）势和 Morse 势形式。
    注意：在最近的一项研究20中，已开发出一种基于密度泛函理论（DFT）计算的氢-金属体系原子间势函数。
  3. 可重复性检查点：通过将能量依赖的阻止曲线与SRIM模拟结果及已发表的实验数据集进行比较，验证所计算的锡离子在氢气中阻止本领的准确性。
    注意：这些数据应与 Feng 等人20的图6进行对比。
  4. 综合第1至第4节的输出结果（多层膜镜反射率、溅射产额、注入深度和阻止本领），评估钼/硅（Mo/Si）多层膜镜在锡离子辐照下的相对使用寿命。
    注意：本方案目前未包含表面粗糙度演化、镜面几何结构和光线追踪等因素，这些应在未来的扩展研究中加以考虑。
  5. 通过相应调整光学常数和离子能量分布，将相同的工作流程应用于其他波长区域，例如蓝光X射线（Blue-X）光刻技术。

5. SnH4 的生成与分解

注意：对 SnH4 的生成与分解进行详细的动力学研究，需要获得多个 Sn-H 体系的截面数据及反应速率。此前已有文献报道了某些电子碰撞电离及甲锡烷（stannane）的碎裂过程21，以及 XH4+H→XH3+H2 和 SnH4+SnH→Sn2H3+H2、SnH4+SnH→Sn2H522,23 等反应的速率。然而，SnH4 在气相中的形成过程，以及其与各种材料之间的相互作用和反应机理，尚未被充分表征或理解。因此，关于甲锡烷化学性质及其相关分解路径的实验研究仍然十分有限12,24，凸显了进一步深入研究的必要性。

  1. DFT 与 TST 计算：采用 Gaussian 16 中实现的密度泛函理论（DFT）结合过渡态理论（TST），计算缺失的反应速率。
    注意：这些计算方法可用于计算反应热力学、过渡态和速率常数，从而深入阐明等离子体条件下锡烷形成的反应机理。
  2. 定义反应路径。两条连续的反应路径导致 SnH 的生成。4 包含在内。
    (1) Sn+H2SnH2
    (2) SnH2+H2SnH4
  3. 进行DFT和TST计算。计算两个反应的反应能、过渡态和速率常数（k），结果如所示 图8 和 图9总结反应热力学 表2 和 表4 和阿伦尼乌斯参数在 表3 和 表5.
  4. 输出与可重复性检查点：通过重现文中所示的温度依赖性反应速率曲线，验证计算得到的反应速率常数。 图8 和 图9，或与已报道的数值22,23.
  5. 将验证后的速率常数以表格形式或机器可读格式（如 CSV 或 TXT）导出，以便直接用作后续 Sn–H 等离子体化学动力学模拟的输入参数。

SnH<sub>2</sub> 的形成；反应速率与温度的关系（图表），能量分布（示意图）；TST 方法。
图 8。Sn + H2 → SnH2 反应的反应速率与能垒。左侧：Sn + H2 → SnH2 的反应速率常数；右侧：反应路径的能垒（所有灰色原子代表 H，蓝色原子代表 Sn）。计算使用 Gaussian 16 软件完成。请点击此处查看该图的放大版本。

反应产物ΔHΔGΔE
Sn+H2→SnH2SnH2-24.71-19.1317.87

表2：在298.15 K和1 atm下，三个反应通道的反应焓（H）、吉布斯自由能（G）和势垒（E）（kcal/mol）。

阿伦尼乌斯参数方法反应
Sn+H2→SnH2
ATST2.50×10-13
TST/Wigner1.13×10-13
TST/Eckart1.45×10-29
nTST0.85
TST/Wigner0.93
TST/Eckart5.56
Ea(kJ/mol)TST68.99
TST/Wigner65.3
TST/Eckart30.4
k(298K)(cm3mol-1sec-1)TST2.72×10-23
TST/Wigner8.94×10-23
TST/Eckart1.03×10-21

表3：Sn+H2→SnH2反应在180至2000 K温度范围内的阿伦尼乌斯参数。

SnH<sub>2</sub> + H<sub>2</sub> → SnH<sub>4</sub> 动力学图、能级图、反应坐标分析。
图9。SnH2+H2→SnH4 的反应速率与能垒。左侧：SnH2+H2→SnH4 的反应速率常数；右侧：反应路径的能垒（所有灰色原子代表H，蓝色原子代表Sn）。计算使用Gaussian 16完成。请点击此处查看此图的放大版本。

反应产物ΔHΔGΔE
SnH2+H2→SnH4SnH4-26.5-32.8126.26

表4：在298.15 K和1 atm条件下，三个反应通道的反应焓（H）、吉布斯自由能（G）及势垒（E）（kcal/mol）。

阿伦尼乌斯参数方法反应
SnH2+H2→SnH4
ATST3.73×10-17
TST/Wigner1.23×10-17
TST/Eckart1.29×10-37
nTST1.55
TST/Wigner1.67
TST/Eckart7.5
Ea(kJ/mol)TST136.39
TST/Wigner132.94
TST/Eckart90.83
k(298K)(cm3mol-1sec-1)TST3.39×10-37
TST/Wigner9.33×10-37
TST/Eckart6.56×10-36

表5：在180至2,000 K温度范围内SnH2+H2→SnH4反应的阿伦尼乌斯参数。

6. 电子能量分布函数（EEDF）计算

注意：玻尔兹曼输运方程

电离气体中电子系综的玻尔兹曼方程为

动力学方程，偏微分公式，电子相空间分布研究示意图。

其中，f 为六维相空间中的电子分布函数，v 为速度坐标，e 为元电荷，m 为电子质量（9.10956 × 10-31 kg），E 为电场，带下标 v 的 nabla 算符；矢量分析符号，数学方程。 为速度梯度算符，C 表示由于碰撞引起的 f 的变化率。

  1. 使用双项近似法运行 BOLSIG+ 求解器，求解氢等离子体的玻尔兹曼输运方程25。
  2. 执行步骤：BOLSIG+ 为图形化窗口程序。
    1. 如图10A所示，点击Read collisions按钮，读取H2的截面数据。
    2. 在“conditions”文件中选择计算参数，如图10B所示。
    3. 最后，如图10C所示，点击plot EEDF按钮，绘制电子能量分布函数（EEDF）图像。
  3. 输出与可重复性检查点：通过在指定的约化电场（E/N）范围内生成氢等离子体的电子能量分布函数（EEDF），确认BOLSIG+求解器成功执行。验证所得EEDF与图11一致。
  4. 以表格形式导出最终的EEDF数据（例如ASCII或CSV格式），以便直接用作Sn–H等离子体化学动力学建模的输入数据。

Boltzmann方程软件界面，包含电子能量分布函数（EEDF）图、设置输入和模拟参数对话框。
图10．BOLSIG+软件的图形界面。 请点击此处查看此图的放大版本。

7. 锡-氢等离子体化学反应的动力学建模

  1. 从PIC模拟中导入等离子体参数。从流体模拟中提取等离子体参数，包括电子密度和等离子体温度。将这些参数作为PIC模拟的初始条件，以获得Sn离子的时空分布和能量谱。
  2. 进行动力学模拟。以PIC得到的离子能量分布和DFT/TST得到的反应速率作为输入，求解Sn、SnHx及相关中间体的耦合速率方程。追踪在与EUV光源运行相关的氢等离子体条件下各物种密度的时间演化。
  3. 将动力学输出与表面相互作用模型耦合。将动力学结果与第2–4节中获得的阻止本领、溅射产额及注入深度分布相结合。利用这些耦合输出评估材料退化机制，并估算Mo/Si多层膜的使用寿命。

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结果

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

溅射产额的校准与验证
以氩原子在钌中的溅射产额作为校准步骤进行计算。这些溅射产额代表了方案第2.1步（Yamamura模型）的输出结果。结果如图5（左）所示。Wu等人26和Laegreid等人27报道的实验数据总体上具有一致性。本模型在入射能量高于80 eV时的理论结果与实验测量值符合良好。在低入射能量（<40 eV）下，相对于Wu等人数据的相对偏差约为60%。该对比可作为验证节点，确认方案第2.4步的正确执行。

根据此校准结果，计算得到入射到 Ru 上的 Sn 离子的溅射产额，如图 5（右）所示。这些结果代表了锡碎片建模实验步骤 2.4 的主要输出。在后续工作中，这些计算将扩展至 SiO₂ 和 TiO₂ 保护层。

Sn 在 Ru/Mo/Si 多层膜反...

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讨论

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

结合玻尔兹曼输运方程（BTE）、粒子模拟（PIC）和动力学模拟的综合方法，为极紫外（EUV）光刻中锡（Sn）碎片缓解的研究建立了统一的框架。具体而言，流体模拟可获得等离子体参数——密度和温度，这些参数可被整合到PIC程序中，以获得SnxHy分子的时空分布。通过将这些PIC结果与来自DFT/TST计算的反应速率耦合，可对Sn-H物种进行完整的动力学研究。这种多尺度方法能够同时模拟等离子体动力学、离子输运和表面反应——这些过程对于提高光源效率和耐久性至关重要。近年来在精确截面和反应速率数据积累方面的进展，为Sn-氢体系的真实动力学模拟提供了坚实基础。

若干代表性结果证实了该方案的可靠性。如方案第2部分所述，对溅射产额模型的验证表明，在入射能量高于80 eV时，Ar在Ru中的实验数据与模型具有良好的一致性，证实了所采用相互作用势的适用性。在此基础上，计算了Sn在Ru中的溅射产额，为氧化物和氮化物保护涂层提供了参考数据。溅射产额计算的成功取决于靶材参数的准确性，因此这也是本模拟的局限所在。该模型对参数敏感，若缺乏准确的靶材参数，结果将不理想。如方...

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披露

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

作者声明无利益冲突。

致谢

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

我们感谢国家自然科学基金委员会资助项目（编号：12374231）的支持。

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
BOLSIG+实验室等离子体与能量转换中心，图卢兹第三大学2025年4月24日更新版本
GaussianGaussian公司Gaussian 16
RustBCA核能、等离子体与放射性工程系，伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校1.2.0

参考文献

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
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