用于自主多尺度设计光电纳米电子器件的图神经网络

摘要

本研究提出了一种由人工智能驱动的框架，用于自主设计高性能纳米电子器件。该框架可在多尺度上对器件进行建模，并利用基于量子信息的奖励函数对其进行优化。该框架执行约束拓扑优化，以生成非直观的器件构型，同时确保满足指定的量子和结构约束条件。

摘要

本研究提出了一种基于图机器学习的自主多尺度光电纳米电子器件设计计算框架。数据集包含约120,000个原子尺度图、35,000个介观尺度图和12,000个器件级图，均由基于物理的模拟生成，每个图均标注有结构描述符和参考能量值。器件被表示为跨越原子、介观和器件层级的层次化图结构，其中节点编码材料或功能单元，边编码物理相互作用。采用PyTorch与PyTorch Geometric流程实现了三个针对不同尺度的图神经网络（GNN），每个尺度包含四层消息传递机制，并通过基于注意力机制的跨尺度特征融合方法进行整合。通过GNN参数化的有效哈密顿量引入量子行为，并利用物理正则化损失函数训练模型，以逼近参考的紧束缚和基于DFT的能量谱。器件拓扑结构的演化被建模为一个约束强化学习问题，其中图的修改被视为动作，通过带有熵正则化的策略梯度方法进行优化。复合奖励函数在物理可行性约束下平衡内部量子效率、结构稳定性与图复杂度。采用增广拉格朗日方法进行多目标优化，以识别符合帕累托一致性的器件构型。模型评估包括能量预测精度（MAE/RMSE）、约束违反率、拓扑可行性以及对多达10⁶个节点的图进行的可扩展性分析。所选出的设计进一步通过有限元多物理场模拟进行验证，以确认其光学与电学一致性。该方案为受物理约束的自主纳米电子器件多尺度计算设计提供了可重复的计算流程。

引言

物联网（IoT）系统、可穿戴及植入式设备和人工智能（AI）技术的快速发展，增加了对高度集成的电子与光子平台的需求^1,2。光电元件，包括光子集成电路（PIC）、光电探测器和脉冲激光器，在此类系统中发挥着核心作用^3,4。然而，在纳米尺度下，器件行为受量子限域效应、电荷输运以及光–电耦合相互作用的支配⁵。传统设计方法依赖于第一性原理模拟和经验参数调优⁶。随着可能的材料组合、几何布局和连接模式数量的增加，基于仿真的穷举筛选在计算上变得不可行。

机器学习（ML）技术已被引入以加速建模和逆向设计任务⁷。早期的实现采用人工神经网络和高斯过程作为代理预测器⁸。近年来，深度学习（DL）架构改进了光子学和纳米电子系统中的表示学习⁹。尽管取得了这些进展，现有的基于深度学习的方法通常存在可解释性有限、对数据依赖性强，以及在材料和结构尺度上的泛化能力受限等问题¹⁰。许多框架还将物理约束与学习过程分离，将其视为外部验证手段，而非优化过程的集成组成部分¹¹。

与此同时，半导体器件的持续微缩在传统架构中已接近物理极限¹²。当尺寸缩小至100 nm以下时，短沟道效应和静电不稳定性变得愈发显著¹³，这促使人们探索替代材料和新型器件结构。二维（2D）材料，特别是过渡金属二硫属化合物（TMDs），具有可调带隙和原子级厚度，与CMOS工艺兼容¹⁴。单层材料如MoS₂和WS₂表现出优异的载流子迁移率和静电控制能力¹⁵。无结型器件架构进一步表明，器件性能不仅依赖于材料组成，还强烈受结构拓扑的影响^16,17。

图神经网络（GNN）为建模分子晶格、纳米结构和电路拓扑等关系系统提供了一种自然的计算框架^18,19,20,21。通过在图结构表示而非基于网格的输入上进行操作，GNN通过相邻组件之间的消息传递来更新节点嵌入。简化形式下，节点更新可表示为

其中 ϕ_node 和 ψ_edge 为可学习函数， 表示一个置换不变的聚合算子。此类模型已应用于纳米电子系统的性能预测和拓扑推断^22,23,24。多尺度方法试图连接原子尺度模拟与器件级性能²⁵，但大多数实现仅在单一结构分辨率下运行，或假设拓扑结构固定不变。在量子力学表述中，电子结构由本征值问题决定

其中 是哈密顿算符，E_k 为能量本征值。密度泛函理论（DFT）提供了可处理的近似方法，但其计算量随电子数目大致以 O(N³) 的规模增长，限制了其在大规模拓扑探索中的直接应用。随着器件复杂度的增加，重复进行 DFT 计算在计算上变得不可行。这些局限性凸显了对可微近似方法的需求，即在保持物理结构的同时实现可扩展优化^26,27,28。

为解决这一方法学上的空白，本研究将纳米电子器件构建为跨越原子、介观和器件尺度的层次化图结构 G=(V,E)^{29,30,31,32,33}。针对不同尺度的图神经网络（GNN）编码器用于提取结构嵌入表示，并通过基于注意力机制的融合实现跨尺度信息交换。在优化过程中，无需反复求解完整的密度泛函理论（DFT）方程，而是引入一种由图神经网络参数化的有效哈密顿量 ，以在保持厄米性结构和局域性约束的同时，近似参考能量行为^{34,35,36,37,38,39,40,41}。

拓扑结构修改被表述为一个强化学习（RL）问题⁴²。对于状态 s_t ≡ G_t，动作在物理可行性约束下修改图的连接性。定义了一个复合奖励函数：

r_t  = α⋅IQE(G_t) + β⋅Stability(G_t) - γ⋅Complexity(G_t)，

其中系数 α、β、γ 用于调节性能、鲁棒性与结构简洁性之间的权衡。多目标优化通过如下形式的约束优化公式来处理。

通过使用谱图粗化和分层聚合，实现了对大规模系统的可扩展性，能够在包含多达数百万个节点的图上进行高效的学习与推理，同时不损害结构保真度。谱图粗化通过基于特征结构相似性对节点进行聚类，降低了计算复杂度，同时保留了关键的拓扑和谱特性，显著减小了图的规模。分层聚合进一步将简化后的图组织为多分辨率表示，使模型能够分阶段处理局部和全局依赖关系。这种多层次策略降低了内存消耗，加速了消息传递操作，并保持了预测准确性，从而确保该框架在大规模纳米电子和光电子器件建模中仍具有可计算性^{43,44,45,46,47,48,49,50,51}。

因此，本研究的目标是实现并评估一种可重复的、多尺度的、基于物理信息的图神经网络（GNN）框架，用于受限纳米电子器件的设计。该由人工智能驱动的多尺度纳米电子设计框架的整体工作流程整合了数据集准备、分层图构建、量子信息建模、基于强化学习的拓扑演化以及基于物理的验证过程（图1）。以下章节将描述计算协议、训练配置及验证流程。

方案

1. 数据集准备与多尺度图构建

1. 收集并结构化输入数据
   1. 收集原子尺度模拟数据（例如 DFT 或紧束缚模型输出）、介观结构数据以及包含相关性能指标的器件级几何结构。
   2. 确保每条数据记录包含原子坐标（nm）、材料标识符、能量值（eV）、连接性信息以及器件级目标（例如内量子效率、光吸收）。
   3. 将所有数据以结构化格式（.json 或 .hdf5）存储。验证所有记录中单位的一致性。
   4. 确保无缺失的原子坐标或不一致的能量单位。混合单位将破坏归一化过程及训练稳定性。
      注意：使用包含至少 50,000 个原子尺度图和至少 10,000 个器件级样本的数据集
2. 清洗、归一化并划分数据
   1. 移除不完整的条目。使用 z-score 归一化方法对连续特征进行归一化处理。
   2. 使用独热编码或学习嵌入对分类材料类型进行编码。
   3. 在器件层级上将数据集划分为 70% 训练数据、15% 验证数据和 15% 测试数据。
   4. 仅在训练期间，施加特征长度尺度 1%–3% 的高斯位置噪声，并施加最高达 2% 的标签噪声。
      注意：在构建图结构之前完成数据集划分，以防止拓扑信息泄露。
3. 构建原子、介观和器件级图
   1. 将原子尺度节点定义为单个原子；将介观尺度节点定义为团簇、层或界面；将器件尺度节点定义为功能组件，如电极和有源区域。
   2. 将原子尺度边定义为原子间键或基于截断距离的相互作用；将介观尺度边定义为有效耦合参数；将器件尺度边定义为电学或光学连接关系。
   3. 生成邻接矩阵。
   4. 在每个尺度上分别存储节点和边的属性。
4. 构建分层多尺度表示
   1. 构建原子图 G^(a)。应用谱图粗化方法生成介观图 G^(m)。
   2. 将介观团簇聚合为器件图 G^(d)。存储跨尺度映射索引。
5. 施加跨尺度一致性约束
   1. 计算能带对齐损失：
      L_band = ∑ ∣∣ E^(m) - A(E^(a)) ∣∣² + ∑ ∣∣ E^(d) - B(E^(m)) ∣∣² 
   2. 计算拉普拉斯平滑正则化：
      
   3. 将上述两项加入训练目标函数中。

2. 初始化多尺度图神经网络模块

1. 定义节点嵌入维度 = 128。
   1. 定义边嵌入维度 = 64。
   2. 每个尺度使用四个消息传递层。
   3. 使用 ReLU 激活函数。采用 Xavier 初始化方法初始化权重。
2. 实现消息传递
   1. 将边更新函数实现为多层感知机（MLP）。
   2. 将节点更新函数实现为多层感知机（MLP）。
   3. 执行同尺度聚合。使用 Q/K/V 投影进行跨尺度基于注意力的融合。
      注意：融合前确保各尺度间的嵌入维度一致。

3. 量子信息建模

1. 定义GNN参数化哈密顿量
   1. 用以下表达式替换显式的DFT哈密顿量：
      
   2. 强制满足厄米性：
      f_θ(h_i,h_j) = f_θ(h_j,h_i)^* 
   3. 截断超出预定义图距离的相互作用。
2. 定义物理约束损失函数
   1. 使用：
      
   2. 使用验证集调节λ参数。
3. 施加物理约束
   1. 每次迭代将哈密顿量投影到厄米空间。
   2. 惩罚守恒律违反行为。将梯度裁剪至范数 ≤ 5。

4. 用于拓扑演化的强化学习

1. 定义状态空间与动作空间
   1. 将设备图表示为状态 G_t。
   2. 定义动作：
      1. 添加边
      2. 删除边
      3. 修改连通性。
   3. 对非法编辑应用动作掩码。
2. 定义奖励函数
   r_t = αIQE + β稳定性 - γ复杂度 
   通过验证调优 α、β、γ。
3. 训练策略网络
   1. 使用策略梯度：
      ∇_θJ = E[∑∇_θlog π_θ(a_t∣s_t)A_t]
   2. 设置折扣因子 γ 为 0.99。设置熵系数为 0.02，并在训练过程中进行退火。使用 Adam 优化器，学习率为 1 × 10⁻⁴，权重衰减为 1 × 10⁻⁵。
   3. 使用批大小为 32。训练 250–300 轮，并根据验证集的收敛情况应用早停。

5. 多目标优化

1. 建立约束目标函数。应用增广拉格朗日法。
2. 生成帕累托前沿。保留非支配解。

6. 迁移学习

1. 在能量预测任务上预训练原子级图神经网络。保存权重。
2. 在介观和器件任务上以降低的学习率（1×10⁻⁵）进行微调。评估平均绝对误差（MAE）和决定系数（R²）。

7. COMSOL 多物理场仿真验证

1. 导入人工智能设计的几何结构
   1. 将器件拓扑结构导出为 CAD 文件。
   2. 导入至 COMSOL Multiphysics 中。
2. 配置仿真
   1. 使用频域电磁求解器。使用半导体漂移-扩散求解器。
   2. 使用稳态热求解器。应用完美匹配层、欧姆接触以及真实激发波长。
3. 提取性能指标
   1. 测量光吸收效率、内量子效率、电场增强效应以及峰值温升。
   2. 对不同激发条件下的结果进行平均。

8. 可扩展性测试

1. 将图规模扩大至 10⁶ 个节点，测量运行时间和内存使用情况。
2. 启用谱粗化、稀疏邻接、混合精度以及分布式 GPU 训练。

9. 统计学评估

1. 运行三个独立的训练随机种子。
2. 报告均值 ± 标准差、平均绝对误差（MAE）、均方根误差（RMSE）和决定系数（R²）。
3. 基线比较时使用相同的划分方式和超参数。

10. 数据与代码归档

1. 保存训练好的模型。归档数据集。
2. 提供用于图构建、训练和 COMSOL 验证的脚本。

结果

所提出的多尺度图神经网络-强化学习框架在120,000个原子级图、35,000个介观图和12,000个器件级图上进行了评估。数据在器件级别上被划分为70%训练集、15%验证集和15%测试集。所有报告的数值均表示三次使用不同随机种子的独立运行结果的平均值±标准差。基线方法包括SchNet、DimeNet++、物理信息神经网络（PINNs）、生成式拓扑优化方法以及纯物理求解器基线。所有方法均采用相同的数据集划分和超参数设置。

能量预测性能

通过平均绝对误差（MAE）和均方根误差（RMSE）将能量预测精度与DFT参考值进行了比较。

如图2所示并总结于表3中，所提出的模型实现了0.031 ± 0.002 eV的平均绝对误差（MAE）和0.047 ± 0.003 eV的均方根误差（RMSE）。SchNet的MAE为0.038 ± 0.003 eV，Dime...

讨论

本研究提出了一种分层的、基于物理信息的图框架，用于纳米电子和光电子器件的自主设计。结果表明，该方法在能量预测准确性、基于强化学习的稳定拓扑演化、约束条件满足以及器件性能的物理验证提升方面均具有竞争力。以下讨论将重点阐述该技术的关键操作要素、方法学考量、局限性、背景意义及未来拓展方向。

方案中的关键步骤

该方案中的多个步骤对于可重复性和性能稳定性至关重要。首先，多尺度图构建必须在原子、介观和器件层级上保持物理上有意义的连通性。不当的图聚合或不一致的特征归一化可能会在层级结构中传播结构误差，导致能量预测性能下降或拓扑演化不稳定。因此，谱图粗化必须在可控阈值下进行，以保留关键的特征值谱，这与先前关于可扩展图学习的研究保持一致。

其次，在训练过程中实施基于量子信息的约束至关重要。厄米性投影和能带对齐正则化可防止非物理的算符漂移。在强化学习中若无显式的约束掩蔽，拓扑结构修改可能生成不连通或无法制造的图。类似具有约束意识的优化策略已被证明可稳定在结构...

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
<强>计算 &建模软件
JAX / Haiku		N/A	0.3.0+
LAMMPS		N/A	-
LUMERICAL / MEEP		N/A	-
OpenAI Gym / Gymnasium		N/A	-
Python		N/A	3.8+
PyTorch / PyTorch Geometric		N/A	1.9.0+ / 2.0+
Quantum ESPRESSO		N/A	6.7+
<强>数据 &与数据集
DFT 模拟数据库		N/A	定制
生成的纳米电子图		N/A	约 10,000 个图
材料项目 / 开放量子材料数据库		N/A	公共API
<强>硬件 &与基础设施
数据存储		N/A	NVMe SSD
高性能计算（HPC）集群	N/A	CPU 节点
NVIDIA GPU 集群		N/A	A100 / V100 / H100
<强>关键算法 &和模型组分
Adam / AdamW 优化器		N/A	PyTorch 原生
图注意力网络（GAT）		N/A	自定义（PyTorch）
图变分自编码器（GVAE）		N/A	自定义（PyTorch）
消息传递神经网络（MPNN）	N/A	自定义（PyTorch）
策略梯度（例如，PPO）		N/A	自定义（Stable-Baselines3）
<强>机器学习 &和优化库
NetworkX		N/A	2.6+
NumPy		N/A	1.24+
Optuna		N/A	2.0+
Scikit-learn		N/A	1.0+
Stable-Baselines3 / Ray RLLib		N/A	-
<强>物理 &与数学模型
增广拉格朗日方法		N/A	自定义（Python）
复合奖励函数（rt）		N/A	自定义（Python）
参数化哈密顿量（Hθ)		N/A	自定义（PyTorch）
谱图粗化		N/A	自定义（Scikit-learn）