高效高温化学用非平衡微波等离子体

本实验的总体目标是利用微波等离子体反应器转化或活化二氧化碳、氮气、甲烷或水等稳定分子。该方法可用于测量微波等离子体反应器的能量及转化效率。这些测量结果可用于优化反应器条件并提高其效率。

等离子体流动反应器的主要优势在于，启动连续化学过程所需的时间在秒级范围内。微型反应器的热平衡特性使其效率能够超过55%的热力学平衡极限，而该极限是标准热转化所能达到的最高效率。开始搭建微波等离子体系统时，将一个一千瓦的磁控管连接至带有附加水负载的功率隔离器。

将隔离器连接至三支节调谐器。将微波施加器连接至调谐器，并在波导末端安装一个滑动短路器，使其靠近24毫米的孔径。将导管插入施加器中，并将导管连接至KF和真空法兰以及一个温和气体进气口。

将管路连接至一个与真空泵串联的节流阀。在节流阀两端并联一个旁通阀，以在低压和高压之间切换。可通过旁通阀切换至低压以点燃等离子体，而无需调整节流阀的设定。

通过质量流量控制器将二氧化碳气源连接至气体入口。然后，启动磁控管水冷系统。确保辐射监测器和气体检测器位于微波等离子体装置周围。

确认反应室条件适合等离子体点火，然后手动提高源功率直至等离子体点燃。调节三段短截线调谐器以最小化反射功率。随后，关闭等离子体。

接下来，安装一个532纳米激光器，使光束沿绳状管的方向传播。在管子的入口和出口处安装专为532纳米波长设计的布儒斯特窗片或抗反射涂层窗口。调整激光器，并在真空系统的末端构建光束吸收装置。

将激光聚焦至波导中心，然后用CO2气体对反应器加压，压力需高于测量时所用压力。若发生激光击穿，则降低激光功率。在真空管中安装挡板，将透镜与滑动短路中的24毫米孔径对准，并将收集到的光聚焦到直径为400微米的光纤上。

使用光纤将光引导至定制光谱仪的入射狭缝，并测量散射光强度。在一系列逐渐降低的压力下重复测量，并验证压力与强度之间的关系呈线性。调节光谱仪以最大化测得的光强。

将细胞池与气体排气管串联连接，并在细胞池两端安装氟化钙窗口。将细胞池置于傅里叶变换红外光谱仪的样品室中，使氟化钙窗口与红外光束对齐。使用足够长的管路，以确保细胞池内的气体达到化学平衡。

调节FTIR信号增益，使强度尽可能接近最大值但不超过该值。预览干涉图，然后关闭气体流量并抽空样品池。采集背景光谱。

然后，用二氧化碳气体将系统加压至约1毫巴，并点燃等离子体。使用10次平均，在2,400至2,000厘米⁻¹的范围内采集光谱。通过使用HITRAN数据库拟合测得的CL谱线，确定一氧化碳的体积分数。

拟合光谱时，需注意仪器函数应应用于透射光谱，而非吸收光谱。在包含CO压力效应及CO2引起的展宽时，若仅考虑自展宽，可能导致高达20%的误差。进行NC2傅里叶变换红外（FTIR）测量时，将蓝宝石管安装到波导管中，并连接垂直取向的真空系统。将FTIR光谱仪定位，使波导管置于样品室中，并用微波吸收材料覆盖样品室壁。

设置傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）至少进行100次平均扫描，以减少等离子体波动的影响。在2,400至1,800 cm⁻¹的波数范围内采集光谱。在分析前对光谱进行校正，以消除蓝宝石的温度依赖性吸收效应。

在固定流速为14 SLM的条件下，CO转化率随输入功率的增加在一定压力范围内呈线性上升。在较高压力下，这种线性关系逐渐减弱。等离子体将CO2转化为CO的能量效率最高可达49%，与最大热力学效率相当。CO转化率随比能量增加而线性上升，直至约每分子2.2电子伏特。

通过红外吸收光谱法测量了气体排放物中的一氧化碳浓度。对傅里叶变换红外（FTIR）数据进行了最小二乘法拟合，计算得出在299.36开尔文时转化率为14.7%。等离子体中心的气体温度由在不同功率和压力下测得的NC2瑞利散射数据确定。根据瑞利散射与汤姆孙散射的微分截面以及预测的电离度，计算表明汤姆孙散射的贡献可忽略不计。

在CO生成可忽略不计的条件下进行了NC2傅里叶变换红外光谱（FTIR）测量，并将其用于研究CO2等离子体动力学；基于高趋势推断编程接口建立的模型被应用于确定对应于振动正则模式的振动能级温度。观看本视频后，您应能够充分理解如何操作流动微反应器，以及如何分析所生成的产物。流动等离子体反应器非常适合用于处理稳定分子。

通过遵循此操作流程，还可处理其他气体，例如水、氮气和甲烷。为了实现真正高效且非平衡的转化，必须尽可能保持低温，以防止振动激发态分子发生猝灭。