结合偏振可变激光的自旋与角度分辨光电子能谱实验方法

自旋角分辨光电子能谱（SARPES）是一种用于研究固体电子结构（包括其自旋信息）的强大技术。在本方法中，我们将该技术与偏振可调的7-eV激光器相结合，从而能够非常精确地测定电子自旋结构。以往，SARPES通常使用同步辐射或稀有气体放电灯作为光源。

与该方法相比，使用偏振可调的7-eV激光器是一项重大改进。利用波片可以轻松控制激光束的偏振方向。通过利用这一特性，我们能够完整追踪对光偏振敏感的电子自旋行为。

光电子自旋反应依赖于光的偏振态，这体现了自旋-轨道耦合和自旋干涉等多种物理意义。因此，我们的技术可逐步用于凝聚态物理的研究。

首先，切割出碲化铋单晶样品，并使用银基环氧树脂将其粘接到样品支架上。待环氧树脂固化后，将一片透明胶带贴在样品表面。然后，将样品架转移到超高真空负荷锁中，并启动抽气泵，直至负荷锁内的压力低于1×10⁻⁵ Pa。

接下来，打开负荷锁与制备室之间的超高真空阀，利用负荷锁室上连接的传动机构，将样品架从负荷锁转移至制备室。然后，使用转移杆从样品架上取下样品，再将样品架放回负荷锁中，并关闭超高真空阀。等待制备室内的压力降至低于5 × 10⁻⁷ Pa后，使用制备室内的摆动杆将透明胶带从硒化铋表面剥离。

这将切割样品，产生一个原子级清洁的表面。将样品转移至超高真空测量腔室。在那里，使用螺丝刀将样品固定在主测角仪平台上。

然后，将载物台移至测量位置，并使用千分尺载物台精确地将样品定位到光谱仪的焦点上。接着，打开掺钕钒酸钇激光器，预热10至15分钟。打开激光光束快门，并确保激光通过一块氟硼酸钾铍晶体，以产生177纳米的二次谐波。

通过使用可变衰减器调节355纳米激光器的功率，优化七电子伏特激光器的功率。首先，打开分析仪控制软件。在序列菜单中，选择设置，然后从列表中选择ARPES配置和ARPES扫描，以结合光电子偏转器进行费米面扫描。

单击编辑，配置费米面测量参数，使发射角范围从 -12 度到 +12 度，步长为 0.5 度，总步数为 49。设置完成后，返回序列菜单并选择运行。半球形分析器配备有电子偏转器，使我们能够在不旋转样品的情况下完成费米面的测绘。

手动调整自旋和角度分辨光电子能谱测量的仪器设置。这包括更改分析器入口狭缝和光阑尺寸。在软件中，选择设置，从选项列表中选择自旋构型和法线方向，然后点击确定。

接下来，在菜单栏中选择 DA30，然后进入控制 theta 选项。这将打开 DA30 角度配置的设置面板。在面板中，将 theta x 的发射角设置为负六度，theta y 的发射角设置为零度。

然后，使用命令提示符通过控制双极性电容器组来施加磁场。这将使V型引线的目标沿x、y或z轴方向被磁化。设置完成后，单击“运行”以获取强度谱。

接下来，施加磁场使v-lead靶沿轴向负方向磁化，并运行扫描以获取另一组强度谱。完成后，计算自旋极化率及自旋分辨谱。通过命令行控制步进电机，精确调节半波片的角度，从而调节7电子伏激光的光偏振方向。

然后，分别对 x、y 和 z 轴获取自旋分辨谱。在半波片角度从 0 度变化到 102 度、步长为 3 度的条件下，扫描光偏振依赖的自旋分辨谱。铋硒化物是一种典型的拓扑绝缘体，具有自旋极化的表面态。

所获得的硒化铋表面态费米面图显示为近似圆形。随后沿高对称线进行能带映射，显示出X形的能量色散，即所谓的狄拉克锥。

根据这些结果，现在可以选择SARPES实验的特定发射角度。当在表面能带的负kF处取theta x等于负六度、theta y等于零度时，不同磁化方向的能量分布曲线在费米能级附近出现强度峰值。两条谱线在峰值附近的强度不同。

根据两者强度的差异，可以计算出自旋极化随能量和自旋分辨谱的变化。显然，自旋向上的谱具有峰状结构，而自旋向下的谱则相对平坦。这反映了接近100%的自旋极化。

当对不同轴向进行相同测量并使用不同光偏振时，电子的自旋方向及其偏振依赖性清晰可见。对于 p 偏振光，数据明确显示仅沿 y 方向存在正的 100% 自旋极化，而在 x 和 z 方向上无自旋极化。有趣的是，当将光偏振从 p 偏振切换为 s 偏振时，自旋极化的符号也随之改变，变为 s 偏振下的负 100%，且仍无 x 和 z 方向的自旋分量。

由于获得了完整的自旋信息，电子的自旋旋转在三维空间中被完全解析。我们展示了基于偏振可调激光器的自旋分辨角分辨光电子能谱（SARPES）在铋硒化物自旋极化初态研究中的强大能力。这使得我们能够直接观测电子自旋及其随光偏振变化的情况。

该技术可轻松应用于许多其他物理系统。我们的实验表明，即使光场发生微小变化，也确实能在三维空间中重新调控光电子自旋。样品的照明方式至关重要。

必须注意实验几何构型，以正确理解数据。