Analyse van smelten en vloeistoffen van Ab Initio moleculaire dynamica simulaties met het UMD-pakket
17 september 2021
Smelten en vloeistoffen zijn alomtegenwoordige vectoren van massatransport in natuurlijke systemen. We hebben een open-source pakket ontwikkeld om ab initio moleculair-dynamische simulaties van dergelijke systemen te analyseren. We berekenen structurele (binding, clusterisatie, chemische speciatie), transport (diffusie, viscositeit) en thermodynamische eigenschappen (trillingsspectrum).
De analyse van first-principles moleculaire dynamica simulaties stelt ons in staat om de fysische en chemische eigenschappen van vloeistoffen nauwkeurig te voorspellen. Deze methode kan worden toegepast op elke atoomanalyse in de natuurkunde en scheikunde. Pak om te beginnen elke specifieke set fysieke eigenschappen uit met behulp van een of meer speciale Python-scripts uit het pakket.
Voer alle scripts uit op de opdrachtregel. Ze gebruiken allemaal een reeks vlaggen, die zo consistent mogelijk zijn van het ene script naar het andere. Transformeer de uitvoer van de MD-simulatie uitgevoerd in een first-principles code in een UMD-bestand en zet de umd-bestanden vervolgens over naar xyz-bestanden om visualisatie op verschillende andere pakketten, zoals VMD of VESTA, te vergemakkelijken.
Keer het UMD-bestand om in VASP-type POSCAR-bestanden met behulp van de umd2poscar. py script, het selecteren van snapshots van de simulaties met de vooraf gedefinieerde frequentie. Voer de gofrs_umd uit.
py script om de paarverdelingsfunctie te berekenen voor alle paren van atoomtypen A en B.De uitvoer is geschreven in één ASCII-bestandstabblad gescheiden met de extensie gofrs.dat. Haal de gemiddelde interatomaire bindingsafstanden eruit als de radii van de eerste coördinatiesferen. Identificeer hiervoor de positie van het eerste maximum van de paarverdelingsfuncties door de gofrs uit te zetten.
dat bestand in een spreadsheettoepassing en zoeken naar de maxima en minima voor elk paar atomen, identificeer vervolgens de straal van de eerste coördinatiesfeer als het eerste minimum van de PDF met behulp van de spreadsheetsoftware. Voer het soortvormingsscript uit om de connectiviteitsmatrix te verkrijgen en de coördinatiepolyhedra of de polymerisatie te verkrijgen. Voer de speciation_umd uit.
py-script met de vlag r0, die de connectiviteitsgrafiek op het eerste niveau bemonstert om de coördinatiepolyhedra te identificeren. Voer de speciation_umd uit. py-script met de vlag r1, die de connectiviteitsgrafiek op alle diepteniveaus bemonstert om de polymerisatie te verkrijgen.
Plot de levensduur van elke atoomcluster van alle chemische soorten die in de simulatie worden aangetroffen zoals gevonden in de papels. dat bestanden. Extraheer de gemiddelde vierkante verplaatsingen of MSD van de atomen als functie van de tijd om de zelfdiffusiviteit te verkrijgen en bereken vervolgens de MSD met behulp van de reeks msd_umd.
py scripts en bereken de gemiddelde MSD van elk atoomtype. Bereken de MSD van elk atoom en van de chemische soort. Plot de MSD met behulp van een spreadsheet-gebaseerde software en bereken de diffusiecoëfficiënten van de helling van de MSD.
Voer de vibr_spectrum_umd uit. py script om de atoomsnelheidssnelheid autocorrelatie of VAC-functie voor elk atoomtype te berekenen en zijn snelle Fouriertransformatie uit te voeren. Plot het trillingsspectrum van de vibr.
dat-bestand met behulp van spreadsheet-achtige software. Identificeer de eindige waarde bij omega is gelijk aan nul die overeenkomt met het diffusieve karakter van de vloeistof in de verschillende pieken van het spectrum bij eindige frequentie. Run gemiddelden.
py om de gemiddelde waarden en de spread voor druk, temperatuur, dichtheid en interne energie uit de UMD-bestanden te extraheren. Voer ten slotte de volledige gemiddelden uit. py script om de volledige statistische analyse uit te voeren inclusief de fout van het gemiddelde.
Pyroliet is een model multi-component silicaat smelt die de samenstelling van de bulk silicaat aarde het beste benadert. Het UMD-pakket werd gebruikt om verschillende karakteristieke kenmerken van gesmolten pyroliet te extraheren. Het maximum van de silicium-zuurstofpaarverdelingsfunctie ligt op 1,635 angstrom, wat de beste benadering is van de buiglengte.
Met behulp van deze limiet als de silicium-zuurstofbindingsafstand, laat de soortvormingsanalyse zien dat orthosilicaateenheden die tot enkele picoseconden kunnen duren, de smelt domineren. Er is een belangrijk deel van de smelt dat gedeeltelijke polymerisatie vertoont, zoals weerspiegeld door de aanwezigheid van dimeren zoals disilicate en trimers zoals Si3Ox-eenheden. Hun overeenkomstige levensduur is in de orde van de picoseconde.
Polymeren van hogere orde hebben allemaal een aanzienlijk kortere levensduur. De verschillende waarden van de verticale en horizontale stappen leveren verschillende steekproeven van de MSD op. Zelfs grote waarden van Z en V zijn voldoende om de hellingen en dus de diffusiecoëfficiënten van de verschillende atomen te definiëren.
De nabewerkingstijd neemt dramatisch toe voor grote waarden van Z en V.Ten slotte leveren de atomaire snelheidsautocorrelatiefuncties het trillingsspectrum van de smelt op. Hier worden de bijdragen van magnesium-, silicium- en zuurstofatomen weergegeven, evenals de totale waarde. Controleer bij het proberen van dit protocol altijd de convergentie.
Zorg ervoor dat de atomaire trajecten lang genoeg zijn om het fenomeen waarin u geïnteresseerd bent goed vast te leggen. Deze techniek omvat de nabewerking van simulatieresultaten. De simulaties en hun analyse moeten parallel gebeuren.
Overzicht
Deze studie presenteert een open-source pakket dat is ontworpen voor het analyseren van ab initio moleculaire-dynamicasimulaties van smelten en vloeistoffen. Het pakket berekent diverse structurele, transport- en thermodynamische eigenschappen, wat bijdraagt aan een dieper begrip van massatransport in natuurlijke systemen.
Belangrijkste componenten van de studie
Wetenschappelijk gebied
- Moleculaire dynamica-simulaties
- Fysische chemie
- Materiaalkunde
Achtergrond
- Smelten en vloeistoffen spelen een cruciale rol bij transport van massa in natuurlijke systemen.
- Inzicht in hun eigenschappen is essentieel voor diverse toepassingen in de fysica en chemie.
- Moleculaire dynamica-simulaties op basis van eerste principes leveren nauwkeurige voorspellingen van deze eigenschappen.
- Het UMD-pakket biedt instrumenten voor het extraheren en analyseren van simulatiegegevens.
Doel van de studie
- Om een uitgebreide analyse tool te ontwikkelen voor moleculaire-dynamicasimulaties.
- Om structurele, transport- en thermodynamische eigenschappen van vloeistoffen te berekenen.
- Om de visualisatie en interpretatie van simulatieresultaten te vergemakkelijken.
Gebruikte Methoden
- Extractie van fysische eigenschappen met behulp van speciale Python-scripts.
- Transformatie van simulatie-outputs naar diverse bestandsformaten voor visualisatie.
- Berekening van paaraandelingsfuncties en gemiddelde interatomaire afstanden.
- Statistische analyse van druk, temperatuur, dichtheid en energie uit UMD-bestanden.
Belangrijkste resultaten
- Het maximum van de paarverdelingsfunctie voor silicium-zuurstof werd gevonden bij 1,635 angstroms.
- Orthosilicaateenheden domineren het smelt, waarbij significante partiële polymerisatie werd waargenomen.
- De gemiddelde kwadratische verplaatsingen werden berekend om de zelfdiffusiviteit te bepalen.
- Het vibratiespectrum werd geanalyseerd, waarbij bijdragen van verschillende atoomspecies werden onthuld.
Conclusies
- Het UMD-pakket analyseert moleculaire dynamicasimulaties van smelten effectief.
- Belangrijke structurele en transporteigenschappen zijn succesvol geëxtraheerd en geanalyseerd.
- Verdere studies kunnen voortbouwen op dit raamwerk om andere complexe systemen te onderzoeken.
Veelgestelde vragen
Industriële Relevantie voor Management
Een robuuste analyse van ab initio moleculaire dynamica (AIMD)-simulaties is cruciaal voor voorspellende modellering van vloeistof- en smeltinstellingen in de vroege fasen van farmaceutisch onderzoek en materiaalontwikkeling (R&D). Het UMD-pakket maakt gestandaardiseerde extractie van structurele, transport- en thermodynamische parameters mogelijk, wat hypothesegedreven ontdekkingen en mechanistische risicoreductie ondersteunt. Deze capaciteit vergroot het voorspellende vertrouwen en informeert risicogecorrigeerde portfoliobeslissingen voor systemen waarbij interacties op atomair niveau de functionele resultaten bepalen.
Strategische toepassingen in biofarmaceutische R&D
Vroege Ontdekking & Targetvalidatie
- Maakt kwantitatieve analyse van interacties op atomaire schaal in complexe vloeistoffen en smeltsoorten mogelijk.
- Ondersteunt mechanische risicoreductie door coördinatieomgevingen en chemische speciatie te verduidelijken.
- Faciliteert voorspellende modellering van transport- en structurele eigenschappen die relevant zijn voor de formulatiewetenschap.
Screening & Assay-ontwikkeling
- Standaardiseert de extractie van paarverdelingsfuncties en gemiddelde kwadraatverplaatsingen voor reproduceerbare analyse.
- Levert gevalideerde resultaten voor downstream computationele screening en workflows voor eigenschapsvoorspelling.
- Maakt schaalbare, scriptgestuurde analyse mogelijk voor high-throughput simulatiedatasets.
Translationeel & Preklinisch Onderzoek
- Rijgt simulatie-outputs op atomair niveau uit met experimentele observeerbaren zoals diffusiecoëfficiënten en viscositeit.
- Ondersteunt de continuïteit van computationele ontdekking naar preklinische optimalisatie van formuleringen, indien relevant.
- Verbetert de risico-gecorrigeerde voortgang door onzekerheid en fouten in cruciale fysische parameters te kwantificeren.
Integratie van Pipeline & Workflow
Het UMD-pakket integreert in het continuüm van computationele ontdekking en slaat een brug tussen de resultaten van AIMD-simulaties en downstream-analyses en experimentele validatie.
- Ontdekkingsbiologie: Kwantificeert atomaire trajecten en chemische speciatie ter ondersteuning van hypothesetoetsing en mechanistische helderheid.
- Screening: Levert reproduceerbare, kwantitatieve readouts zoals bindingslengtes, coördinatiegetallen en diffusiemetrieken.
- Analytiek: Biedt statistische analyse van thermodynamische en transporteigenschappen, wat vergelijkingen tussen verschillende condities mogelijk maakt.
- Translationeel onderzoek: Verbindt parameters afgeleid van simulaties met experimentele eindpunten wanneer dit wordt ondersteund door systeemrelevantie.
- Hergebruik binnen organisaties: Biedt een modulaire, open-source toolkit die aanpasbaar is voor diverse simulatieplatforms en onderzoeksprogramma's.
Operationele impact & impact op de organisatie
- Wetenschappelijke waarde: Verhoogt het voorspellend vertrouwen en vermindert mechanistische ambiguïteit in vloeistof- en smeltsystemen.
- Operationele waarde: Standardiseert de post-processing, verbetert de reproduceerbaarheid en ondersteunt schaalbare data-analyse.
- Strategische waarde: Informeert go/no-go-beslissingen door belangrijke fysische eigenschappen en bijbehorende onzekerheden te kwantificeren.
- Impact op portfolio: Maakt risico-gecorrigeerde prioritering van kandidaten mogelijk op basis van robuuste simulatieanalyses.
Overwegingen bij de implementatie
- Vereist expertise in moleculaire dynamica en data-analyse op basis van Python.
- Afhankelijk van toegang tot AIMD-simulatie-outputs en compatibele computationele infrastructuur.
- Vereist standaardisatie van bestandsformaten en analyseprotocollen tussen teams voor reproduceerbaarheid.
- Aanpasbaar aan een reeks natuurlijke en synthetische fluïdumsystemen met een passende parametrisering.
- De tijd voor post-processing schaalt met de grootte van de simulatie; convergentie en trajectlengte moeten worden gevalideerd.
Veelgestelde vragen over biofarmaceutica
Chapters in this video
0:05
Introduction
0:24
Analysis of the Molecular-dynamics Runs
1:15
Perform the Structural Analysis
2:05
Perform the Speciation Analysis
2:51
Compute Diffusion Coefficients
3:27
Time Correlation Functions
4:04
Thermodynamic Parameters Stemming from the Simulations
4:29
Results: Lifetime of the Si-O Chemical Species
5:59
Conclusion
