用于生物标志物检测的电解质门控石墨烯场效应晶体管的开发与功能化

该方法能有效去除PMMA残留物，同时保护底层的石墨烯晶格。功能器件在检测血清中的IgG抗体时表现出一致的结果。此外，该方案可确保将化学气相沉积（CVD）石墨烯应用于实时、无标记的生物传感装置中。

这些步骤相当简单，只需经过最少的培训即可完成。该设备与其他生物传感器相比，具有高选择性、高灵敏度和实时检测的优势。首先使用手术刀将铜基底上的石墨烯片从中间切割成两半。然后使用耐热胶带将石墨烯方片的四个角固定在旋转涂布仪垫圈上。

将石墨烯的方形薄片旋涂一层100至200纳米厚的PMMA 495K A4，先以500转/分钟的转速旋转10秒，然后以2,000转/分钟的转速旋转50秒。随后，在150°C下烘烤样品5分钟。使用氧气等离子体以30瓦功率、15标准立方厘米/分钟的气体流速处理5分钟，去除石墨烯的背面。

将等离子体处理过的石墨烯方片切割成宽度为一厘米、高度为两厘米的尺寸，用于器件制备。将预先清洗过的二氧化硅基底切割成宽度约为四厘米、高度为两厘米的小片。使用未经稀释的三氯化铁石墨烯刻蚀剂去除铜层。

将样品以铜面朝下、PMMA面朝上的方式漂浮在液态刻蚀剂上。铜刻蚀完成后，使用经等离子体处理的基底缓慢提起石墨烯薄膜。将转移后的石墨烯薄膜在空气中干燥两小时，然后在加热板上烘烤。

为去除PMMA，首先将样品置于70摄氏度的丙酮蒸气中加热，使样品PMMA面朝下，距离丙酮蒸气约2厘米，持续4分钟。随后，将样品浸入丙酮中5分钟。用去离子水小心清洗样品。

最后，用氮气轻轻吹干样品。使用丙酮、异丙醇和去离子水清洗带有转移石墨烯的基底。然后，将基底置于加热板上，在75°C下烘烤30分钟。

使用电子束蒸发仪，在石墨烯样品上分别沉积厚度为5纳米和45纳米的镍和金。使用掩模A进行第一次光刻工艺，以图形化电极。以每分钟2,000转的速度在样品上旋涂AZ 5214E正性光刻胶，持续45秒，并在120摄氏度下烘烤样品1分钟。

将样品放入紫外泛光曝光系统中，在200毫焦耳/平方厘米条件下曝光约10秒。使用光刻胶显影液AZ 300 MIF显影约2分钟，然后用去离子水冲洗。将样品浸入金刻蚀液中刻蚀金层10秒，用去离子水冲洗后，再浸入丙酮中10分钟以去除残留的光刻胶层。

使用丙酮、异丙醇和去离子水清洗样品，随后在75摄氏度的热板上烘烤30分钟。然后使用掩模B进行第二次光刻工艺，以图形化石墨烯通道。将样品浸入60摄氏度的镍刻蚀液中，刻蚀镍层10秒。

用去离子水冲洗，并用氮气吹干。将样品放入等离子体刻蚀仪中，利用氧气等离子体去除暴露的石墨烯。随后，将样品浸入丙酮中10分钟，以去除光刻胶层。

使用丙酮、异丙醇和去离子水清洗样品，并在75摄氏度的热板上烘烤30分钟。采用掩模C进行第三次光刻工艺，以图形化钝化光刻胶层，保护基底上下方的石墨烯。使用与之前相同的工艺参数，包括旋涂正性光刻胶、固化样品以及使用光刻胶显影液进行显影。

随后，将样品浸入镍刻蚀液中，在 60 摄氏度下处理 10 秒，以去除残留的镍层，然后用去离子水冲洗，并用氮气吹干。最后，将样品置于加热板上，在 120 摄氏度下烘烤 30 分钟。代表性结果展示了通过拉曼光谱和原子力显微镜表征的转移后化学气相沉积石墨烯。

拉曼图像中的G峰和二维峰提供了有关转移单层石墨烯存在性及其质量的全面信息。该图显示了集成有标准银/氯化银参比电极以及用于容纳样品的聚二甲基硅氧烷小室的石墨烯场效应晶体管生物传感器。此外，石墨烯沟道的放大视图展示了其与源极电极接地端、漏极以及栅极电极与源极的连接情况。

PBASE是一种广泛用于石墨烯功能化的试剂，可通过π-π相互作用吸附在石墨烯表面，且不会破坏石墨烯的电学性质。5'端氨基修饰的IgG适配体通过PBASE中的活性羟基-6-肉桂酰酯与IgG适配体5'端氨基之间的酰胺键连接，与PBASE共价偶联。在用单倍浓度PBS冲洗器件后，采用牛血清白蛋白孵育以封闭剩余未偶联的位点。该图展示了在不同电解质条件下对IgG的检测结果。

石墨烯的质量是决定该器件最佳性能的关键。因此，在等离子体刻蚀过程中，必须确保等离子体不会损伤石墨烯的有用区域。同时，必须彻底清除PMMA残留物，以获得洁净的石墨烯表面。

该功能器件在检测人IgG抗体时表现出稳定的结果，因此该实验流程可作为参考，用于构建基于其他纳米材料的器件，以研究界面相互作用和生物传感。