高质量基于石墨烯莫尔超晶格器件的优化制备工艺

我们的研究聚焦于二维材料及其异质结构的量子电子特性，旨在发现和探索新的量子现象，并开发新型电子器件。我们开创了转角调控领域，即二维材料异质结构的性质会随着层间相对转角的变化而改变。其中最具影响力的发现是魔角石墨烯中的超导现象。

由于纳米加工过程中引入的加热器应变无序和晶格弛豫，实现精确的扭转角度仍然具有挑战性，这通常导致器件不均匀，并限制了不同样品间的可重复性。本实验方案反映了我们在优化每个制备步骤方面的经验，以提高均匀性和产率，使更多研究人员能够可靠地构建高质量的石墨烯莫尔器件，从而加快该领域的研究进展。

[旁白] 首先，将石墨烯晶圆放置在集成超连续谱激光器的转移装置样品台上。使用“透视”功能使 Inkscape 窗口在摄像头窗口上方浮动时呈现半透明状态。在 Inkscape 中使用绘制 BZA 曲线和直线功能，标出石墨烯的边界以及规划的激光切割线。现在开启激光器，并逐渐增加激光强度，直至光斑可见。调节样品台，使光斑与规划激光切割线的起点对齐。接着移动样品台，引导光斑沿规划的激光切割线行进。在将激光强度归零后，检查激光切割线的效果。重复上述步骤，直至所有规划的切割线均完成激光切割。为拾取顶部的六方氮化硼薄片，调整薄片方向，使其直边垂直并位于右侧。将带有 PC 和 PDMS 转印印章的玻璃载片轻轻夹紧，以向下倾斜 2 至 3 度的角度插入卡槽中。使用滑动托盘向左移动卡槽，使玻璃载片位于样品晶圆上方，然后手动将其固定。将样品台温度设定为 50 摄氏度后，使用 Z 向驱动器将玻璃载片向下压合。将显微镜聚焦于聚碳酸酯薄膜，并检查表面清洁度。将六方氮化硼薄片移动至选定的洁净区域，并进一步向下压合载片。现在以每秒 5 微米的速度将印章压向晶圆，直至完全覆盖六方氮化硼薄片，随后将样品台温度设定为 80 摄氏度。当样品台温度达到 80 摄氏度后，以每秒 5 微米的速度撤回印章，直至波前接近六方氮化硼直边，然后以每秒 2 微米的较低速度拾取薄片。拾取完成后，将速度提高至每秒 5 微米，使聚碳酸酯薄膜从晶圆上完全剥离。关闭样品台加热器，并开启水冷系统。当温度降至 45 摄氏度以下时，关闭水冷系统。以每秒 1 毫米的速度将玻璃载片完全上提。将刚完成激光切割的石墨烯晶圆放回样品台，使用 10X 物镜定位石墨烯。调整薄片方向，使激光切割线与六方氮化硼的直边平行。在 Inkscape 中标出石墨烯的边界，包括激光切割线。现在将带有顶部六方氮化硼薄片的玻璃载片移至预压合位置，使 PC 和 PDMS 印章位于石墨烯晶圆上方 2 毫米处。将薄片的直边与激光切割线中心对齐，以实现六方氮化硼与石墨烯图案的匹配。调节显微镜，聚焦于石墨烯，并将其与 Inkscape 中的图案对齐。然后聚焦于顶部薄片，并在 XY 方向上移动玻璃载片，使其与图案对齐。在重新聚焦于略高于预切割石墨烯的焦平面后，以每秒 0.1 毫米的速度向下压合玻璃载片，直至顶部薄片进入焦点。重新聚焦于石墨烯，并将速度设为每秒 5 微米。缓慢压合印章，直至薄片大致可见，同时确保未与晶圆接触。继续向下压合印章，直至其接触晶圆。以每秒 0.5 微米的速度继续压合，直至波前接近薄片左侧边缘。将速度降至每秒 0.02 微米，继续压合以接触第一块石墨烯。当薄片完全覆盖第一块石墨烯并在直边处固定后，停止压合操作。通过以每秒 5 微米的速度将样品台向上移动，直至波前开始回缩，以消除滞后效应。设定每秒 0.02 微米的撤回速度，轻柔地拾取石墨烯。当波前远离薄片后，将速度提高至每秒 5 微米，使印章完全从晶圆上分离。现在在 Inkscape 中复制整个石墨烯图案，并按所需扭转角度旋转。将复制图案中的第二块石墨烯与原始图案中的第一块对齐，以最大化重叠区域。将样品整体旋转至所需扭转角度。将晶圆上剩余的石墨烯与复制的图案对齐。聚焦于玻璃载片上的顶部六方氮化硼薄片，并将其与图案对齐。在将各薄片与图案对齐后，重复前述步骤拾取剩余的石墨烯。拾取完成后，在显微镜下检查顶部堆叠结构的质量。将带有预先清洁且无气泡的底栅的晶圆放置在样品台上。使用 Inkscape 标出底栅的边界。将顶部堆叠结构的图案与底栅图案对齐，以将扭转双层石墨烯置于石墨电极指上。将样品台温度设定为 160 摄氏度，用于在封装后剥离聚碳酸酯薄膜，然后加载带有顶部堆叠结构的玻璃载片，并将其移至预压合位置。粗略对齐底栅和顶部堆叠结构与各自图案。聚焦于底栅，然后略微提高焦平面。在底栅与顶部堆叠结构之间确定另一个中间焦平面，设定速度为每秒 5 微米，并压合印章直至顶部堆叠结构可见。精确对齐两者与图案。当样品台温度高于 150 摄氏度时，以每秒 5 微米的速度压合印章，直至波前接近底栅，随后将速度降至每秒 0.5 微米。缓慢将顶部堆叠结构压合到底栅上。当波前越过顶部堆叠结构后，将速度恢复至每秒 5 微米，完全将印章压合到晶圆上，然后以每秒 5 微米的速度撤回印章。在印章与晶圆完全分离后，以每秒 5 微米的速度向上提升印章持续三秒。开始在 XY 方向上移动，以剥离聚碳酸酯薄膜。以每秒 1 毫米的速度完全撤回玻璃载片，并从卡槽中移除。关闭样品台加热器，并启动水冷系统。当温度降至室温后，取下晶圆并在光学显微镜下检查。在高质量魔角扭转双层石墨烯器件中，从电荷中性点和超晶格能隙处均出现了四重简并的朗道扇形结构，在更高磁场下分裂为二重或单重简并态。在半填充态下观察到对称性破缺的二重简并朗道扇形结构，表明存在关联绝缘行为。超导穹顶位于半填充态附近的朗道扇形结构下方。电阻随温度变化的测量结果显示，在半填充态两侧均存在两个超导穹顶，最高临界温度约为 1.7 开尔文。在测量的 14 个器件中，最优临界温度在扭转角接近 1.08 度时达到峰值，与理论预测一致。接近魔角但无序的器件表现出显著降低的临界温度，这在其电阻-温度曲线中可见。这些观察结果凸显了优化制备工艺以获得高质量石墨烯基莫尔超晶格器件的重要性。