2019年12月5日
本文报道了一种由碳纳米管和钛酸盐纳米线组成的双功能电活性滤膜的理性设计方法,并展示了其在Sb(III)氧化与固定方面的环境应用。
从地表水中去除新兴污染物锑的需求十分迫切。最常见的锑形态为三价锑和五价锑,其中三价锑的毒性是五价锑的10倍。目前通常采用两步氧化-沉淀策略去除三价锑,即首先将三价锑氧化为五价锑,再通过化学沉淀法将其去除。
但我们可以在一个单元内实现这一目标。由于锑与同属氮族的其他元素(如砷或磷)具有相似的理化性质,我认为该方法也可推广至这些化合物。务必仔细阅读所有化学品的安全数据表(SDS)。
严格遵循方案和现有操作说明,学习如何区分三价和五价锑。方案中的微小变动可能导致系统性能发生显著变化。例如,过量的钛酸盐可能降低滤膜的导电率以及三价锑的去除动力学速率。
为了制备钛酸盐纳米线,首先在剧烈搅拌下将56克氢氧化钾溶解于100毫升去离子水中。然后向溶液中加入3克二氧化钛粉末。将该溶液转移至聚四氟乙烯内衬反应釜中。
将溶液在 200 摄氏度下保持 24 小时。用 0.1 摩尔每升的氢氟酸和去离子水洗涤所得白色沉淀,直至上清液 pH 呈中性。将产物在 60 摄氏度下真空干燥过夜。
然后将产物转移至管式炉中,以每分钟1 °C的升温速率将材料加热至600 °C,并保持2小时。制备钛酸盐碳纳米管滤膜时,将20 mg碳纳米管加入40 mL N-甲基吡咯烷酮中,用探头超声处理混合物40分钟,得到均匀溶液。接着将200 mg钛酸盐纳米线加入20 mL甲基吡咯烷酮中,用探头超声处理混合物20分钟。
超声处理结束后,将钛酸盐分散液与碳纳米管(CNT)分散液混合,并将所得混合物过滤至聚四氟乙烯(PTFE)膜上。然后用100毫升乙醇冲洗滤膜一次,再用200毫升去离子水冲洗一次。进行电化学锑过滤时,首先将2.2毫克酒石酸氧锑钾三水合物加入1,000毫升去离子水中,随后取100毫升浓度为800微克/升的锑溶液加入150毫升烧杯中。
将溶液的 pH 值调节至 7,然后将制备好的钛酸盐碳纳米管滤膜阳极放入经电化学改性的聚碳酸酯过滤外壳中。将仅含碳纳米管的滤膜作为阴极放入外壳中,并用带孔的钛环连接阳极和阴极。使用绝缘硅橡胶对外壳进行隔离和密封,随后以适当的流速使锑溶液通过该过滤系统,并在过滤过程中使用直流电源施加适当的电压。
过滤结束后,根据标准操作规程,使用原子荧光光谱仪测定总锑和三价锑的浓度。电活性过滤装置是一种经电化学修饰的聚碳酸酯过滤外壳。钛酸盐碳纳米管滤膜的场发射扫描电子显微镜图像表明其表面粗糙。
透射电子显微镜表征结果表明,经过处理后,碳纳米管与钛酸盐纳米线相互缠绕,表明成功合成了钛酸盐-碳纳米管杂化材料。为了验证电化学过滤系统的有效性,可测定随时间变化的总锑浓度及锑价态的变化。例如,在此代表性分析中,五价锑浓度在最初的30分钟内迅速上升。
尽管在循环模式下连续过滤1小时后观察到三价锑完全转化为五价锑,表明在初始阶段三价锑的氧化是主要反应过程,从而使五价锑能够被负载的钛酸盐纳米线有效吸附。此外,由于静电相互作用增强以及电迁移作用促进了近表面传质,施加电压提高了锑的吸附动力学速率和吸附容量。本方案旨在通过整合复杂的任务、膜科学与电化学技术,为去除水中三价锑及其他类似污染物提供一种有前景的策略。
可将所制备的滤膜作为阴极过滤系统,用于实现还原与吸附功能,从而证明其可行性。该系统还可用于去除其他重金属离子,如六价铬。下一步,我们计划研究天然有机物对三价锑去除性能的影响,同时致力于开发实验室特性,以实现更优的反应动力学。
某些化学品具有毒性、腐蚀性或刺激性。使用这些化学品时,务必始终佩戴适当的个人防护装备。
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本文介绍了一种利用碳纳米管和钛酸盐纳米线设计双功能电活性滤膜的实验方案,重点在于其在地表水中氧化并固定锑(特别是Sb(III))方面的应用。
在单一电活性过滤单元中同时实现有毒Sb(III)的氧化与固定,解决了环境污染物去除流程中的一个关键瓶颈。这种双功能过滤器设计有助于简化机制层面的风险评估,并提升对重金属修复策略的预测信心。该方法可支持生物制药及环境研发领域中下一代过滤技术的组合式推进决策。
这种双功能过滤方法将纳米材料反应性的早期发现、过滤效果的筛选以及在污染物去除工作流程中的转化验证整合于一体。